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文檔簡介
1、三重態(tài)-三重態(tài)湮滅(TTA)上轉換是一種重要的光子上轉換技術,在光催化、光伏電池、生物成像、光動力治療等領域有著重要的應用價值。目前制約TTA上轉換的主要因素是如何有效的控制上轉換的產生和消失。本文通過光照、化學物質對分子單重態(tài)和三重態(tài)能量轉移、電子轉移等過程進行調控,開發(fā)可以調控的TTA上轉換體系,并使用穩(wěn)態(tài)光譜、瞬態(tài)光譜、電化學分析和DFT理論計算對其中的光物理、光化學過程進行深入探討。
首先,設計合成了基于Bodipy-
2、DTE和DPA-DTE的光調控上轉換體系,通過光致變色基團(DTE,噻吩環(huán)戊烯)的光致開閉環(huán)改變分子內和分子間的單重態(tài)/三重態(tài)能量傳遞(FRET,TTET),實現(xiàn)上轉換發(fā)光的產生及消失。在Bodipy-DTE體系中實現(xiàn)了紅光到綠光的可逆上轉換調控,反斯托克斯位移達0.76 eV。在DPA-DTE體系中,實現(xiàn)了黃光到藍光的可逆上轉換調控,同時詳細研究了該體系調控的機理,發(fā)現(xiàn)不僅可以通過單重態(tài)和三重態(tài)能量轉移調控上轉換,光誘導電子轉移也是一
3、種很好的調控手段。
其次,設計合成了通過生物小分子等外源性刺激調控的TTA上轉換體系。分別以一氧化氮和巰基乙醇作為調控試劑,實現(xiàn)了外源性刺激恢復型的上轉換調控體系。在以NO為調控基團的體系中,通過NO與鄰苯二胺的特異型環(huán)氧化反應,實現(xiàn)阻斷富電子體鄰苯二胺與光敏劑Ru(bpy)3之間的光誘導電子轉移過程,從而實現(xiàn)上轉換的恢復。在以巰基為調控試劑的體系中,將光敏劑和受體通過二硫鍵連接,利用分子內的能量回傳猝滅TTA上轉換發(fā)光;當加
4、入巰基后,巰基對二硫鍵的特異性切斷,阻斷了三重態(tài)能量受體向光敏劑的單重態(tài)能量轉移,實現(xiàn)了上轉換發(fā)光的恢復。
最后,通過調控三重態(tài)能量受體的激發(fā)態(tài)性質,實現(xiàn)對TTA上轉換的調控。通過在蒽母體上引入不同數(shù)量的苯環(huán)可以有效的降低其系間竄越能力(70%→0%),從而提高其單重態(tài)量子產率(30%→100%)。同時,用亞甲基或苯環(huán)改變電子給體(氨基)和熒光團之間的距離,實現(xiàn)PET效應強弱的控制。再通過外源性試劑阻斷PET效應,實現(xiàn)了熒光恢
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