輝光放電電解等離子體在高分子復(fù)合材料合成中的應(yīng)用.pdf

1、輝光放電電解等離子體是一種新型的電化學(xué)過程,屬于非法拉第電解,其中等離子體由電極和電解質(zhì)液面之間的直流輝光放電來維持。當(dāng)輝光放電過程中兩個(gè)電極間的電壓超過一定閾值時(shí),常規(guī)電解自動(dòng)轉(zhuǎn)化為輝光放電電解,從而不斷產(chǎn)生等離子體,其中包括H·、·OH、H2O2、e-aq、HO2·等高能粒子、紫外輻射和高能沖擊波,進(jìn)而擴(kuò)散進(jìn)入溶液中,可引發(fā)多種類型溶液化學(xué)反應(yīng)。本論文利用輝光放電電解等離子體制備了高分子復(fù)合材料,詳細(xì)地討論了反應(yīng)機(jī)理,考察了放電過程

2、參數(shù)對產(chǎn)物性能的影響。
　　論文共由四章組成:
　　第一章介紹了等離子體的特征及低溫等離子體的研究進(jìn)展,重點(diǎn)介紹了輝光放電電解等離子體的電解過程及反應(yīng)機(jī)理、電極特征和非法拉第特性。目前,輝光放電電解等離子體已應(yīng)用于廢水處理、合成高分子材料、化學(xué)合成、重整低碳醇水溶液制氫和聚合物表面改性等領(lǐng)域。此外,還介紹了輝光放電電解等離子體反應(yīng)裝置的改進(jìn)和發(fā)展。大量事實(shí)表明,利用輝光放電電解等離子體在溶液中產(chǎn)生的高能活性粒子,既可以引發(fā)高

3、分子聚合反應(yīng),也能夠?qū)酆衔锉砻孢M(jìn)行改性。
　　第二章研究了以甲醇為溶劑,離子液體(1-丁基-3-甲基咪唑溴化鹽)為支持電解質(zhì),用輝光放電等離子體引發(fā)聚合一步合成聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)。產(chǎn)物轉(zhuǎn)化率為62％,數(shù)均分子量高達(dá)1.37×106g·mol-1,分子量分布指數(shù)低至1.2。最佳合成條件為:放電電壓540V,放電時(shí)間14min,甲基丙烯酸甲酯與甲醇的摩爾比0.38,聚合反應(yīng)溫度90℃,聚合反應(yīng)時(shí)間8h。采用紅外光譜(FT-

4、IR)、核磁共振(NMR)、凝膠滲透色譜(GPC)、熱重分析(TGA)等手段對聚合物進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,等離子體引發(fā)聚合反應(yīng)對單體呈一級動(dòng)力學(xué)特征。
　　第三章研究了利用輝光放電電解等離子體引發(fā)羥乙基纖維素接枝丙烯酸鈉(AANa)和2-丙烯酰胺-2-甲基丙烷磺酸(AMPS),制備了一種新型HEC-g-P(AANa-co-AMPS)水凝膠。采用傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、X-射線光電子能譜(XPS)

5、和熱重分析儀(TGA)對復(fù)合材料進(jìn)行了表征。水凝膠在蒸餾水和0.9%NaCl水溶液中溶脹率分別為:2490g/g和109g/g,在pH值為7的水溶液中其吸水溶脹率最大。詳細(xì)研究了HEC-g-P(AANa-co-AMPS)對重金屬離子的吸附容量及吸附動(dòng)力學(xué)過程,其對Ni(II)、Cu(II)、Cd(II)、Pb(II)和Hg(II)最大吸附容量分別為:16.61、15.35、13.66、9.51和9.37mmol/g,在所研究濃度范圍內(nèi),

6、其吸附等溫線符合Langmuir型等溫線。吸附動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明,其吸附速率較快,符合假二級吸附動(dòng)力學(xué)模型。
　　第四章研究了利用輝光放電電解等離子體,引發(fā)β-環(huán)糊精負(fù)載納米四氧化三鐵接枝順丁烯二酸和丙烯酰胺的聚合反應(yīng),制備了β-CD-Fe3O4-g-P(AM-co-MA)吸附劑,詳細(xì)考察了放電電壓、放電時(shí)間、單體質(zhì)量比率、β-環(huán)糊精用量、交聯(lián)劑含量、聚合反應(yīng)時(shí)間、聚合反應(yīng)溫度等反應(yīng)條件對吸附劑吸附性能的影響。采用傅立葉變換紅外光