稀土金屬氧化物顆粒表面-界面性質的分子模擬研究.pdf

1、稀土金屬氧化物CeO2在拋光粉，催化劑，紫外屏蔽，燃料電池等方面均有廣泛的應用。工業(yè)上常用改性劑來改善CeO2顆粒與有機基質間的相容性使其性能得到更好的發(fā)揮。研究CeO2表面與改性劑相互作用及CeO2與有機基質界面之間的性質對其應用價值的開發(fā)具有重要的意義。分子動力學(MD)模擬方法被認為是研究有機無機復合材料表面/界面相互作用的有力工具，它不僅能夠從原子水平上對CeO2與改性劑和高分子間的相互作用情況做出詳細的解析，還能為改性劑和溶劑

2、的篩選節(jié)省大量的時間與資源，從而促進稀土金屬氧化物的應用。
　　 本文采用MD模擬方法，研究不同溶劑中，硅烷偶聯(lián)劑在二氧化鈰表面的吸附情況。討論單分子及多分子硅烷偶聯(lián)劑KH570在CeO2表面的吸附模型。計算分析吸附能，徑向分布函數(shù)，KH570在晶體表面的排列和取向等。結果表明:KH570分子與CeO2(111)面的相互作用比(110)和(100)面的相互作用強。溶劑的極性影響KH570在晶體表面吸附時的排列和取向，KH570與

3、晶體表面的吸附能隨溶劑極性的增加而升高。KH570在表面的吸附數(shù)量與溶劑的極性有關，在水，乙酸乙酯，丁酮三種溶劑中，KH570達到單層飽和吸附時的表面密度分別為:1.28/nm2、2.14/nm2和2.14/nm2。
　　 采用MD模擬研究二氧化鈰/聚氨酯(CeO2/PU)復合材料的界面行為，討論γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH570)，氨丙基三甲氧基硅烷(APS)和三乙氧硅丙基異氰酸酯(ICPTES)三種不同類型的硅烷

4、偶聯(lián)劑對CeO2/PU界面相互作用的影響。結果表明:PU鏈與CeO2(111)面間的吸附能最低。硅烷偶聯(lián)劑的添加能夠增強CeO2/PU界面間的相互作用，其中APS對CeO2/PU界面結合作用最好，但偶聯(lián)劑的添加方式會影響CeOdPU界面間的作用情況:硅烷偶聯(lián)劑修飾聚氨酯鏈時，二者均能穩(wěn)定地吸附在CeO2(111)面上，CeO2/PU間吸附能較低;偶聯(lián)劑修飾晶體表面時，偶聯(lián)劑先在晶體表面形成緊密的層狀結構，導致聚氨酯鏈不能與晶體表面直接相