基于Gay-Berne勢能模型的粗?；肿觿恿W模擬研究有機分子體系的各向異性相態(tài).pdf

1、粗粒化分子動力學模擬由于在計算效率和模擬尺度上的優(yōu)勢，已成為分子模擬研究各種有機分子體系的有力工具。特別是在模擬生物大分子體系時，相對全原子的分子動力學和量子力學，其計算的速度優(yōu)勢尤為明顯。然而，研究者開發(fā)的粗?；Ｐ屯荒茚槍μ囟ǖ捏w系，具有一定的局限性。因此，對目前已有的較為通用的粗?；瘎菽苣Ｐ偷耐茝V和改進是件很有意義的研究工作。Gay-Berne勢能模型由于同時考慮勢阱深度與分子形狀的各向異性，而在模擬具有各向異性結(jié)構(gòu)特點的熱致

2、液晶分子體系取得了巨大的成功。然而，不只是液晶分子存在各向異性相，很多其他類型的有機分子也有各項異性的結(jié)構(gòu)特點。針對那些非液晶的各向異性分子，有必要考察移植Gay-Berne勢能模型可行性的。
　　 本文建立了基于Gay-Berne勢能的小尺度單鏈珠粗?；Ｐ陀糜诿枋稣〈挤肿拥男螤?，正丁醇分子的結(jié)構(gòu)由密度泛函理論計算優(yōu)化得到。由于正丁醇分子相比液晶分子，分子的長寬比即延伸率偏小，因此需要重新設(shè)定一套Gay-Berne勢能作用參

3、數(shù)。通過在四種特殊構(gòu)象（邊對邊、頭對頭、交叉和T型）下將由密度泛函理論計算得到的勢能數(shù)據(jù)與Gay-Berne勢能函數(shù)表達式相擬合，實現(xiàn)GB勢能模型的參數(shù)化。然后運用分子動力學模擬了液態(tài)正丁醇的冷卻過程，模擬條件如密度等盡量接近實驗條件。通過分析體系的熱力學性質(zhì)和結(jié)構(gòu)性質(zhì)隨溫度下降出現(xiàn)的不連續(xù)變化，我們發(fā)現(xiàn)了類似于實驗得到的玻璃態(tài)相并估計出玻璃態(tài)相變點為120±10K，與實驗值(120±1K)符合較好。研究結(jié)果表明這種分子尺度的粗?；Ｐ?/p>

4、在模擬像正丁醇分子這樣的小型有機分子的可行性。
　　 對于分子量比常規(guī)液晶分子還大的雙親性分子，本文還運用了一種改進的Gay-Berne勢能模型來實現(xiàn)其粗粒化。這種改進的模型考慮了雙親性分子的二元結(jié)構(gòu)特點，即親水端與憎水端與水溶劑分子的吸引作用明顯不同。通過運用基于這種改進的Gay-Berne勢能的粗粒化分子動力學模擬，本文得到了雙親性分子在不同濃度下的自組裝相并討論了低濃度下雙親性分子的形狀對其自組裝相行為的影響。最后還研究了