KCl--K2CO3-Al--ZnO催化二氧化碳、甲醇、環(huán)氧丙烷合成碳酸二甲酯.pdf

1、碳酸二甲酯(DMC)作為一種當(dāng)今社會重要的綠色化學(xué)原料，因其性質(zhì)活潑、無毒、用途廣泛而受到研究學(xué)者們的廣泛關(guān)注。DMC可代替硫酸二甲酯作甲基化試劑;也可代替光氣用作羰基試劑;DMC添加到汽油中，不僅提高燃油的燃燒效率，而且減少碳?xì)浠衔锏呐欧帕?DMC也可作為鋰離子電池電解液、植物保護(hù)劑、食品添加劑和表面活性劑等。此外，碳酸丙烯酯(PC)也是一種極性優(yōu)良的有機(jī)溶劑，被廣泛應(yīng)用于合成碳酸二甲酯。而CO2是造成全球溫室效應(yīng)的主要?dú)怏w之一，所

2、以以CO2、CH3OH和PO為原料合成DMC并聯(lián)產(chǎn)PC具有綠色化學(xué)和資源再利用雙重意義。本文對負(fù)載型復(fù)合氧化物催化劑催化CO2、甲醇與環(huán)氧丙烷反應(yīng)合成DMC進(jìn)行了研究。
　　將K2CO3負(fù)載到不同載體上，用浸漬法制備一系列的催化劑，并考察其催化性能。實(shí)驗發(fā)現(xiàn)，采用并流共沉淀法制備了Al-ZnO作為載體，將K2CO3添加到Al-ZnO上的催化效果最好。運(yùn)用XRD、SEM、BET等手段對催化劑進(jìn)行了表征。通過實(shí)驗結(jié)果可知，甲醇和環(huán)氧丙

3、烷體積比為3∶2，反應(yīng)溫度為160℃，催化劑用量為1.0g，反應(yīng)壓力為2.0MPa，反應(yīng)時間為5h的反應(yīng)條件下，環(huán)氧丙烷的轉(zhuǎn)化率為100％，碳酸二甲酯的選擇性為45.09％，碳酸丙烯酯選擇性為25.20％。
　　采用共沉淀法和浸漬法制備了復(fù)合型催化劑K2CO3/Al-ZnO，增加活性組分KCl并改變其負(fù)載量，制備了一系列KCl-K2CO3/Al-ZnO催化劑。通過XRD、BET、SEM的表征方法對改性后催化劑進(jìn)行了表征，說明活性組