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文檔簡介
1、氧還原反應作為重要的電化學反應,在燃料電池、金屬-空氣電池等電化學能源轉換裝置以及水處理、氯堿工業(yè)等電解技術領域應用廣泛。由于氧還原反應歷程復雜,動力學過程緩慢,需要貴金屬等電催化劑加速反應,降低電極過電位。目前,Pt基催化劑是常用的氧還原電催化劑,但是Pt的高價格以及低儲量嚴重阻礙了Pt基催化劑的商業(yè)化應用。因此,研究開發(fā)價格低廉且儲量豐富的高效氧還原電催化劑取代Pt基催化劑,具有重要的科學意義和實用價值。
本論文采用價格相
2、對低廉的Ag作為活性組分,通過調控MnO2和活性炭載體的納米結構,優(yōu)化催化劑擔載方式,制備了系列的Ag基催化劑,對催化劑進行了物理化學表征,研究了催化劑在堿性條件下對氧還原反應的電催化性能。
首先,采用水熱法通過調控反應溫度、反應時間、前驅體及其濃度制備得到不同晶型和形貌的MnO2。以α-MnO2納米線作為載體,采用化學還原法制備了Ag/α-MnO2催化劑,將Ag/α-MnO2催化劑和炭載體進行物理混合,制備了Ag/α-MnO
3、2/C催化劑。結果表明,Ag/α-MnO2催化劑的催化活性顯著高于α-MnO2納米線催化劑,且炭載體的引入也顯著提高了催化劑的催化活性。因此,提高催化劑的導電性以及炭載體的分散作用有利于促進催化劑活性的提高。
其次,利用酸化處理的Vulcan XC-72炭黑作為載體,采用分步法制備了Ag/α-MnO2/C催化劑。結果表明,Ag/α-MnO2/C催化劑的活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于Ag/C催化劑,α-MnO2納米線的存在可有效催化分解氧還
4、原反應的中間產物,H2O2產率僅為2.1%,顯著低于Ag/C和商業(yè)化Pt/C催化劑,從而促進了氧還原反應按照準四電子途徑進行。
再次,以酸化處理的Vulcan XC-72炭黑為載體,在惰性氣體保護下熱解前驅體,使得Ag和MnO2納米粒子均勻負載在炭載體表面,制備了Ag-MnO2/C催化劑。通過調控Ag和MnO2的負載比例優(yōu)化了催化劑性能。結果表明,Ag-MnO2/C催化劑的活性和穩(wěn)定性較Ag/α-MnO2/C催化劑均有提高,A
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