氮摻雜多孔碳負(fù)載Pd納米催化劑催化偶聯(lián)反應(yīng)研究.pdf

1、近年來(lái)，隨著現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)，特別是納米技術(shù)的迅猛發(fā)展，微觀多孔材料以其優(yōu)異的物理化學(xué)性能引起人們的廣泛關(guān)注。碳基多孔材料是近幾十年來(lái)最重要新材料之一，其具有高溫穩(wěn)定性、耐酸堿性和耐有機(jī)溶劑等優(yōu)點(diǎn)，且價(jià)格低廉、來(lái)源廣泛，在氣體吸附、金屬催化、儲(chǔ)氫及電化學(xué)、燃料電池等領(lǐng)域顯示出巨大的研究和應(yīng)用價(jià)值。在本次研究中，使用一種新型的多孔碳載體，合成了多孔碳負(fù)載的納米鈀催化劑Pd@MPC，該催化劑具有較好的機(jī)械強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性，除此之外其具有的膠囊狀的

2、多孔結(jié)構(gòu)，使其具有極高的比表面積和孔隙率。經(jīng)研究表明，在水相中，該催化劑對(duì)Sonogashira偶聯(lián)反應(yīng)具有極高的催化性能，在較低的鈀負(fù)載量時(shí)就可實(shí)現(xiàn)對(duì)碘代芳烴和溴代芳烴幾近定量的高收率，并且能夠?qū)崿F(xiàn)一些氯代芳烴的Sonogashira偶聯(lián)。與已報(bào)道的的非均相催化劑相比，該催化劑還具有易回收，綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，并且重復(fù)使用5次，依然能夠保持較高的催化活性。
　　研究表明，通過(guò)在碳基材料中引入N原子能夠有效改變碳材料吸附性能、表面極性

3、和導(dǎo)電性，增強(qiáng)了活性組分與載體相互作用，提高其穩(wěn)定性的同時(shí)，可能增強(qiáng)負(fù)載催化劑的活性。本論文中重點(diǎn)考察含氮介孔碳材料的前沿與發(fā)展趨勢(shì)，研究氮摻雜有序介孔碳材料的一步合成法，并對(duì)其合成條件、合成路徑等方面進(jìn)行調(diào)控，成功合成了具有有序介孔結(jié)構(gòu)的N-MPC，并用乙二醇還原法合成了Pd@N-MPC，考察了其在Heck反應(yīng)中的應(yīng)用。研究發(fā)現(xiàn)，在水/乙二醇混合溶劑中，以及無(wú)機(jī)堿CH3COOK的存在下，Pd@N-MPC對(duì)鹵代芳烴（-I）的Heck反應(yīng)