鎳金雙元金屬納米顆粒的化學制備及熱穩(wěn)定性研究.pdf

1、與單質金屬納米材料相比，雙元金屬納米材料具有獨特的選擇性、光學性、催化活性及磁性等，這在能源、化工、生物醫(yī)學上都有廣泛的應用價值。因此在納米材料領域中，設計具有特殊性能和結構的雙元金屬納米合金，成為了研究的熱點。隨著雙元金屬納米材料的研究取得的不斷進展和突破，越來越多的具有不同組分、不同形貌、不同結構的納米合金已經成功制備。鑒于已有雙元金屬納米材料的合成方法與技術之上，本文以鎳金雙元金屬納米粒子(NiAu)為研究對象，對NiAu的制備、

2、微結構表征、熱穩(wěn)定性進行了系統(tǒng)的研究，主要研究內容如下：
　　1、本論文主要采用液相連續(xù)還原法，在一個溫和的化學回流體系中制備NiAu，以油胺為溶劑和還原劑，適當調控金屬前驅物(Ni(acac)3和H[AuCl4]?4H2O)比例，在適時的反應溫度下，順序添加金屬前驅物制備紡錘體納米顆粒。同時通過對比實驗，調控動態(tài)參數(shù)，研究此合成體系中存在的影響因素(反應物比例，反應溫度，升溫速率及調控表面活性劑)。研究結果表明這些因素都在很大程

3、度上影響樣品最終的分散性和均勻性。
　　2、采用原位掃描透射電子顯微技術（STEM）在原子級分別研究了NiAu紡錘體狀納米結構在氧化和真空中的結構穩(wěn)定性和熱退火下結構演化行為。研究發(fā)現(xiàn)NiAu納米結構在氧化過程中發(fā)生多層結構重構，形成Ni@Au@NiO多層結構。在原位真空條件退火過程中，NiAu納米結構演化可分為四個階段：(1).Ni納米基體多晶化；(2).Au原子的晶面選擇性表面偏析；(3).Ni基體單晶化重結晶；(4).Au組

4、分延Ni基體表面的擴散外包形成核殼結構。
　　3、將球差校正的STEM技術同DFT計算相結合，在連續(xù)三種不同的條件處理下研究 NiAu納米顆粒的結構演變動力學過程。研究表明，氧化氣氛下Au原子促進其臨近的吸附的O2分子解離并與Ni(111)表面原子鍵和形成NiO，同時促進 Au原子遷移擴散行為，最終形成 Ni@Au@NiO多層結構；氫還原過程促進表面重構，從而形成具有面心立方結構的NiAu團簇；在催化CO氧化過程中，熱激勵作用下，