高效鈰基氧化物催化劑用于NH3選擇性催化還原NOx.pdf

1、NH3選擇性催化還原NOx技術(shù)（即NH3-SCR技術(shù)）被認為是最有希望全面應(yīng)用于柴油車尾氣NOx凈化的技術(shù)之一。催化劑是整個NH3-SCR系統(tǒng)的核心和關(guān)鍵。由于移動源柴油車的工況通常不穩(wěn)定，且安裝催化劑的空間很小，所以應(yīng)用于柴油車尾氣NOx去除的催化劑必須具有很寬的活性溫度窗口、耐高空速性能以及優(yōu)異的低溫活性，而現(xiàn)有的催化劑體系仍存在一定的問題，因此開發(fā)高效、穩(wěn)定、環(huán)境友好的新型催化劑對NH3-SCR技術(shù)在柴油車尾氣NOx去除方面的實際

2、應(yīng)用具有重要意義。
　　本文采用簡單易行的均勻沉淀法制備出CeO2/WO3-TiO2催化劑，從制備過程中沉淀時間對CeO2/WO3-TiO2催化劑脫硝活性影響進行研究，并對催化劑的耐高空速能力和抗H2O抗SO2性等進行考察;同時，利用N2物理吸附、XRD、SEM-EDS、XPS、H2-TPR、NH3/NOx-TPD等多種表征方法對催化劑的構(gòu)效關(guān)系進行探討，對均勻沉淀法所制備的催化劑的優(yōu)異催化性能及Ce活性組分的催化作用進行研究。具

3、體研究成果如下：沉淀時間為12 h的Ce0.2W0.1TiOx具有優(yōu)異的NH3-SCR活性，活性溫度窗口寬，200，000 h-1空速時在175℃～425℃的范圍內(nèi)可實現(xiàn)80％以上的NOx轉(zhuǎn)化率，且N2選擇性高。同時，該催化劑具有優(yōu)異的耐高空速能力和較強的抗H2O抗SO2能力，有望實際應(yīng)用于NH3選擇性催化還原去除柴油車尾氣中的NOx。根據(jù)催化劑制備過程中pH值的變化規(guī)律、XPS以及EDS能譜分析結(jié)果，推測出CeO2/WO3-TiO2催

4、化劑的形成過程:隨著溶液pH值逐漸增大，Ti物種和W物種首先共沉淀出來，然后，Ce物種均勻地沉淀到已經(jīng)沉淀的W-Ti物種表面。均勻沉淀過程對于在WO3-TiO2表面形成高度分散的CeO2結(jié)構(gòu)非常重要，從而使CeO2/WO3-TiO2催化劑具有優(yōu)異的NH3-SCR活性。構(gòu)效關(guān)系探討表明:隨沉淀時間的延長，催化劑表面Ce含量逐漸增多，Ce物種與WTiOx載體的作用進一步增強，比表面積也逐漸增大;Ce物種的引入抑制了CeO2/WO3-ZiO2