基于鐵離子活化過碳酸鈉氧化降解磺胺二甲嘧啶的研究.pdf

1、磺胺類抗生素被廣泛用作抗菌藥物以及生長促進劑，在地表水、地下水與污水處理廠經(jīng)?？梢詸z測到其存在。盡管在水體中的濃度一般在ng/L~μg/L之間，磺胺類抗生素仍然能危害生態(tài)環(huán)境和人類健康，因此，對磺胺類抗生素降解工藝的研究已成為環(huán)保領域的研究熱點。由于安全、簡單、清潔等特點，F(xiàn)enton氧化技術在降解難處理的有機廢水方面己經(jīng)在國內外受到眾多關注，但傳統(tǒng)Fenton氧化技術處理廢水中的有機物面臨著處理成本高、降解不徹底、容易造成二次污染等問

2、題，為了避免這些弊端，眾多研究對此進行了一些改進。尋找新型氧化劑替換H2O2成為一個研究熱點，另一方面，由于將氧化技術與光催化技術相結合可以大大提高廢水中有機污染物礦化效率，因此開發(fā)新的氧化-光催化復合技術成為廢水中難降解有機污染物處理技術的重要發(fā)展方向。
　　本文首先研究過碳酸鈉(SPC)在Fe(II)催化作用下對磺胺二甲嘧啶(SMT)的降解作用。探究了Fe(II)和SPC的初始濃度以及溶液初始pH對Fe(II)/SPC體系降解

3、磺胺二甲嘧啶的影響，發(fā)現(xiàn)適當增大初始濃度可以有效提高SMT的降解率，但當濃度達到一定值后，反而會抑制SMT的降解，F(xiàn)e(II)/SPC/SMT體系的最佳摩爾比為15:10:1，此時磺胺二甲嘧啶的降解率可以達到84％；溶液初始pH對SMT在Fe(II)/SPC體系的降解影響較小，在偏堿性條件下SMT仍能仍能達到75%的降解率，該體系pH適用范圍廣；通過自由基淬滅實驗分析了體系中起主要作用的活性物種是 HO，之后采用HPLC-MS/MS技術

4、鑒定其降解的主要產(chǎn)物并提出可能的降解途徑，發(fā)現(xiàn)磺胺二甲嘧啶可能的降解途徑有3種，主要包括苯環(huán)相連N原子的羥基化、磺酰胺鍵[S-N]的斷裂及分子間重排脫SO2。
　　可見，F(xiàn)e(II)/SPC體系在降解難處理有機廢水方面具有一定的應用前景，在此基礎上，我們將其與光催化技術相結合。實驗采用溶劑法制備得到MIL-53(Fe)材料，并對其形貌、結構、組成以及光化學性質進行了分析表征，得出的結果與前人研究一致，說明了本實驗使用的合成方法的可

5、行性。然后我們以9瓦波長范圍為450-455nm的LED燈作為光源，研究了光照條件下MIL-53(Fe)協(xié)同F(xiàn)e(III)/SPC光催化氧化降解SMT的情況，發(fā)現(xiàn)該體系相比于MIL-53(Fe)/SPC以及Fe(III)/SPC具有更強的催化效果，60min SMT的降解率高達91%，TOC去除率可以達到55%，表明添加Fe(III)后協(xié)同作用明顯；從使用條件上看，MIL-53(Fe)/Fe(III)/SPC體系可以在投加較低量的反應物

6、時發(fā)揮相當強的氧化效果，實驗條件下MIL-53(Fe)投加量為0.2g/L、Fe(III)濃度為0.3mmol/L及SPC濃度為0.1mmol/L；而且其pH適用條件寬泛，在pH4-10范圍內SMT降解率相差不大，在偏堿性條件下也能使污染物得到有效降解；通過機理研究發(fā)現(xiàn)， MIL-53(Fe)/Fe(III)/SPC體系中對SMT降解起主要作用的是電子空穴h+和HO。體系中Fe(III)離子的作用相當于電子載體，當光照下MIL-53(F