介質(zhì)阻擋放電和火花放電轉(zhuǎn)化甲烷的研究.pdf

1、隨著石油資源的日益枯竭和環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)重，以CH4為原料生產(chǎn)化學(xué)品的新途徑越來(lái)越受到國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。本文主要進(jìn)行低溫等離子體甲烷轉(zhuǎn)化制高碳烴和甲烷重整制合成氣的研究，并重點(diǎn)對(duì)比了介質(zhì)阻擋放電和火花放電兩種放電形式對(duì)于甲烷轉(zhuǎn)化的差異。得到如下結(jié)果和結(jié)論:
　　在甲烷轉(zhuǎn)化制高碳烴的研究中，介質(zhì)阻擋放電條件下產(chǎn)物分布范圍較廣，主要產(chǎn)物為C2H6、C3H8和C4H10飽和烷烴，選擇性分別為46.9％、23.4％和14.2％,系統(tǒng)考察

2、了進(jìn)料流量、放電功率、放電間距、填充介質(zhì)對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性的影響，結(jié)果表明減小甲烷進(jìn)料流量、提高放電功率、減小放電間距、填充小顆粒介質(zhì)均能夠提高甲烷轉(zhuǎn)化率，并在一定程度上調(diào)節(jié)產(chǎn)物分布?；鸹ǚ烹娹D(zhuǎn)化甲烷所得的主要產(chǎn)物為C2H2，其選擇性超過(guò)95％，但是火花放電積碳快，放電穩(wěn)定性較差;通過(guò)添加H2、N2、 Ar、He、O2和NH3等添加氣得出:H2、He和NH3對(duì)C2烴的分布具有一定調(diào)節(jié)作用，O2對(duì)CH4沒(méi)有氧化偶聯(lián)作用，但它可通過(guò)生

3、成CO而顯著影響產(chǎn)物分布;Ar、He、H2會(huì)提高甲烷火花放電的轉(zhuǎn)化能量效率，O2、 N2和NH3會(huì)降低CH4火花放電的轉(zhuǎn)化能量效率;添加H2和O2能夠延緩積碳速度，提高放電穩(wěn)定性，相比之下，O2添加氣對(duì)改善放電穩(wěn)定性的效果最好。最后通過(guò)產(chǎn)物分析和發(fā)射光譜(OES)數(shù)據(jù)，推斷出介質(zhì)阻擋放電和火花放電轉(zhuǎn)化甲烷可能的活化途徑。
　　甲烷轉(zhuǎn)化制合成氣的研究中，在反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率和合成氣(CO+H2)產(chǎn)物選擇性方面，火花放電都要優(yōu)于介質(zhì)阻擋放

4、電。CH4-CO2火花放電制合成氣時(shí)存在反應(yīng)器積碳問(wèn)題，反應(yīng)不能長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定進(jìn)行，添加O2能夠徹底擺脫CH4-CO2火花放電制合成氣時(shí)的反應(yīng)器結(jié)炭問(wèn)題，而且CH4-O2-CO2三組分氣體火花放電制合成氣方法能通過(guò)改變?nèi)N反應(yīng)氣體的進(jìn)料比例而靈活調(diào)節(jié)產(chǎn)物H2/CO比。在CH4流量20 mL/min、O2流量10mL/min、CO2流量12.38 mL/min、注入功率為28W的條件下進(jìn)行的CH4-O2-CO2火花放電連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)實(shí)驗(yàn)，在所考察的