納米結構體系的電子結構和輸運性質的第一性原理研究.pdf

1、納米量級的分子器件由于其尺寸上的優(yōu)勢以及具有傳統(tǒng)材料所不具備的奇特性質，將在材料和量子信息等諸多領域具有廣闊的應用前景。然而，要想真正地設計出具有各種功能（如整流、開關等）、且可以穩(wěn)定工作的分子器件，實驗和理論方面仍需完成許多工作，特別是對各種分子器件的輸運機制方面的理解。隨著計算機的迅速發(fā)展，對材料進行模擬計算已經成為材料及器件研究領域的一種重要方法。這是因為在某些情況下，計算機模擬能夠完成實驗上不能完成的工作。因此利用第一性原理計算

2、方法來計算模擬分子器件，進而研究其電輸運性質顯得極為重要。
　　 本論文基于密度泛函理論和非平衡態(tài)格林函數(shù)的第一性原理計算方法，理子學方面的潛在運用，以此設計一些具有特殊功能的分子器件。重點探討了非對論上研究了一些分子以及其他一些納米尺度體系的輸運性質，并且探索其在分子電稱有機物分子的整流效應；半徑大小在io(A)以下的金納米線體系的電導輸運以及分子磁體中的磁性團簇的自旋極化輸運性質。
　　 第一章首先介紹了分子電子學的

3、發(fā)展和研究現(xiàn)況，其中包括目前研究分子電子學所采用的理論與實驗方法，以及對計算機理論模擬的簡單介紹，最后闡明了本論文研究的主要內容及意義。
　　 第二章理論計算方法部分。首先比較詳細地介紹了第一性原理計算的密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法；其次詳細地闡述了如何將密度泛函理論和非平衡態(tài)格林函數(shù)方法結合，進行分子器件量子輸運計算；最后介紹常見的量子輸運計算中采用的程序軟件。
　　 第三章運用密度泛函理論與非平衡格林函數(shù)方法系統(tǒng)

4、地研究了PTCDI-(CH2)n[n=0，1，2，3，4，5，6]非對稱分子結隨著分子長度變化的整流效應。我們首先研究了隨著CH2數(shù)目n變化的各種分子的平衡透射譜，發(fā)現(xiàn)體系的平衡電導隨著CH2數(shù)目n的增大呈指數(shù)性的減小。這主要是因為隨著分子長度的增加，電子從一端電極隧穿到另一端電極的勢壘也隨著增加，從而導致體系的電導相應地減少。另外從平衡透射譜推斷當n≥1時，PTCDI-(CH2)n體系可能產生整流現(xiàn)象。然后從各個分子體系的電流-電壓曲

5、線中證實了當n≥1時，整流產生。而且當n=6時，整流比高達72.6。這么高的整流比表明PTCDI-(CH2)n分子在分子電子器件中具有較大的潛在應用價值。最后從某些偏壓下的透射譜以及HS-PTCDI-SH和HS-PTCDI-[CH2]6-SH分子的LUMO和HOMO軌道展寬方面，分析整流產生的原因，得出結論：整流現(xiàn)象起源于分子的非對稱性結構。
　　 第四章采用非平衡格林函數(shù)方法系統(tǒng)地探討了半徑從1.8(A)到8.65i(A)范圍

6、內的超細Au納米線的電子結構及輸運性質。結果表明，所有的納米線都具有類似的電子結構，但是隨著納米線半徑的增大，體系穩(wěn)定性增加的同時相應體系費米能級處的態(tài)密度逐漸增加。這說明了體系的電子輸運能力在逐步增強。體系中電導通道隨著納米線半徑的增大呈現(xiàn)逐步增加的現(xiàn)象也說明了這一點。這些現(xiàn)象在一定程度上有助于Au納米線量子電導的預測。
　　 第五章理論上探討了團簇Mn4O4連接在兩半無限長金納米線之間體系的電子結構與輸運性質。結果表明：整個