Ru@Pt核殼型催化劑中Ru對Pt的電子效應的研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池清潔、高效，是理想的便攜式電池技術。直接甲醇燃料電池的陽極催化劑中PtRu合金催化劑是性能最好的，但目前合金型催化劑的雙功能效應和電子效應各在電催化甲醇氧化的過程中的作用還沒有相關的研究來證實，這為開發(fā)新型多元金屬催化劑開發(fā)帶來困難。核殼型催化劑中核層對殼層的電子效應，這能夠為研究電子效應的作用提供背景依據(jù)，進而為區(qū)分合金型催化劑中兩種效應的角色奠定基礎。由于金屬Ru核合成困難，Ru@Pt核殼型催化劑在常溫下的制備尚未見

2、諸報道。
　　本文通過兩步化學還原法合成了不同殼層厚度的Ru@Pt核殼型納米催化劑，采用X射線衍射光譜(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、射透射電子顯微鏡(TEM)和X射線能譜(EDS)手段對粒子的晶體結構、表面元素、微觀形貌及組成進行物理表征。應用循環(huán)伏安法和交流阻抗法對甲醇電催化氧化的催化性能進行了電化學測試。
　　表征結果顯示:制備的Ru@Pt納米催化劑基本為球形，其直徑約為2nm-4nm，為核殼型催化劑。Ru@P

3、t納米催化劑的XRD譜圖中Pt(111)晶面的衍射峰出現(xiàn)較明顯的偏移。Pt原子比越小，偏移越明顯。表面因Ru核的存在，Pt金屬的晶格發(fā)生改變。XPS顯示， Ru@Pt催化劑表面的Pt0比純Pt更高些，主要原因亦歸為Ru核對Pt的電子效應;Pt原子比越小，催化劑的電子效應越強。
　　在硫酸電解液中的循環(huán)伏安測試的結果表明:制備的不同原子比的Ru@Pt催化劑的表面沒有Ru，Pt對包覆于其內(nèi)的金屬Ru起到保護作用。故進一步證實所合成的催

4、化劑為核殼型結構。不同原子比的Ru@Pt催化劑的氫的脫附峰，隨Pt原子比的減小，呈現(xiàn)先增加后減小的“火山形”，其中Pt∶Ru=0.5∶1的催化劑的峰值最高。
　　對甲醇電催化氧化的電化學測試的結果顯示:核殼型催化劑的甲醇電催化氧化的活性隨Pt原子比的減小，呈現(xiàn)先增大后減小的“火山形”，其中Pt∶Ru=0.5∶1的催化劑的活性最高。Ru@Pt核殼型催化劑中Ru對Pt的電子效應對催化活性起增強作用。不同催化劑隨甲醇濃度的增大，其對甲醇