鐵基高溫超導體“122”體系的輸運和磁性質及其相圖研究.pdf

1、超導材料的零電阻和完全抗磁性使其在各個領域的實際應用中具有重要的價值，因此激起了人們探索新的超導材料的興趣，而超導物理學也隨著各種不同類型超導材料的發(fā)現而逐漸深入發(fā)展。傳統(tǒng)超導體的超導轉變溫度都在40K以下，極大地限制了超導材料的實際應用。直到1986年銅氧化物超導體的出現，使得高溫超導研究取得了重大突破，掀起了全世界探索高臨界溫度超導體及其超導機理的熱潮。與傳統(tǒng)BCS超導體相比，銅氧化物高溫超導體具有很多新奇的物理性質，但直到現在為止

2、，科學家們對這些新奇的物理性質以及銅氧化物高溫超導體超導機理的理論描述還沒有一個統(tǒng)一的圖像。2008年初，日本科學家發(fā)現了鐵基超導體，之后被證實是第二類高溫超導體。鐵基超導體的結構與銅氧化物高溫超導體類似，超導電性發(fā)生在鐵基平面上，具有二維的超導結構?？紤]到這兩類高溫超導體的異同，科學家們希望通過對這兩類高溫超導體進行對比研究，為探究高溫超導機制提供一個更清晰的圖像。
　　 在本論文中，我們仔細研究了鐵基超導體“122”體系Ba

3、1-xKxFe2As2和Ba(Fe1-xCox)2As2系列樣品的反常輸運性質、熱電性質和霍爾角等，給出了超導溫度、室溫熱電勢以及霍爾角對溫度的冪律依賴隨電子和空穴摻雜含量的演化相圖。同時我們還仔細測量了Cu摻雜SrFe2As2的系列輸運性質，并通過x射線光電子能譜測量了Cu的價態(tài)。此外，我們還成功合成了Co和Zn摻雜的In3Cu2VO9系列多晶樣品，并仔細研究了它們的結構、磁性和比熱性質，討論了樣品的基態(tài)隨不同摻雜離子的變化。本論文共

4、分為以下六章:
　　 1.高溫超導體和自旋阻挫體系簡單綜述
　　 本章簡單回顧了銅氧化物高溫超導體的結構、相圖及其正常態(tài)反常的物理性質，例如線性電阻率、反常的霍爾角以及贗能隙等特點。作為本章的重點，我們詳細介紹了鐵基高溫超導體的幾類結構、相圖以及異常的輸運性質。在這兩類高溫超導體中，我們還經常觀測到兩種低能有序態(tài)——自旋密度波和電荷密度波，本章對這兩種密度波進行了簡單的介紹，給出了電荷密度波和自旋密度波態(tài)的實驗證據，并討

5、論了這兩種密度波與超導之間的關系。最后，我們還簡單介紹了幾何阻挫和自旋阻挫體系的一些性質。通過這些介紹，我們可以了解高溫超導體和磁阻挫體系的一些基本性質。
　　 2.電子和空穴摻雜的BaFe2As2體系的熱電性質研究
　　 本章系統(tǒng)的研究了K和Co摻雜的BaFe2As2中的電輸運性質和熱電性質。這兩個體系的電阻率和熱電勢隨著K和Co摻雜含量的變化表現出系統(tǒng)的變化趨勢。在這兩個體系中，超導溫度T(C)對K和Co摻雜含量的依

6、賴關系表現出圓拱形的行為。在Ba1-xKxFe2As2中，室溫熱電勢S300K對摻雜含量的依賴關系表現出圓拱形的行為，但是在BaFe2-xCoxAs2中則隨著摻雜含量的增加單調的減小。值得注意的是這兩個體系中的超導樣品同時具有很大的熱電勢絕對值和良好的電導率。熱電功率因子在低溫區(qū)域出現一個峰值，意味著該材料在液氮溫區(qū)熱電制冷裝置中的可能應用。
　　 3.鐵基超導體正常態(tài)霍爾角的冪律依賴關系及其與超導的關聯(lián)性質研究
　　

7、本章介紹了K-和Co摻雜的BaFe2As2以及NaFe1-xCoxAs的正常態(tài)霍爾系數的測量結果。我們發(fā)現在結構/自旋密度波相變和超導相變溫度以上的溫度范圍內，K-和Co摻雜的BaFe2As2以及Co摻雜的NaFeAs三個系列的單晶樣品的正常態(tài)霍爾角都表現出相似的對溫度的冪律依賴關系，cotθH∝Tβ。在這三個體系中，冪指數β在母體樣品和重欠摻樣品中的大小都在4左右，在超導樣品中則突然變?yōu)?左右。當樣品中電子和空穴的摻雜含量從欠摻雜不超

8、導區(qū)域向超導區(qū)域過渡時，冪指數β的值發(fā)生從4至3的突然變化。這些結果顯示冪指數β≈3與超導電性密切相關，并且預示著正常態(tài)的物理性質與超導電性之間存在關聯(lián)。這些發(fā)現將會使鐵基高溫超導體的超導機理更加清晰。
　　 4.空穴摻雜的SrFe2-xCuxAs2單晶的結構、磁性、電輸運性質研究
　　 本章主要介紹通過自助熔劑方法生長的SrFe2-xCuxAs2系列單晶的結構、磁性及其電輸運性質。在室溫下，SrCu2As2和SrFe2

9、As2都表現出類似的ThCr2Si2型（122型）的晶體結構，但是它們的磁性質和電輸運性質則完全不同。X射線光電子能譜測得的Cu2p譜線位置、金屬型電阻率以及正的霍爾系數都表明SrCu2As2是sp帶金屬，Cu離子處于3d10的電子配置，對應的價態(tài)為Cu1+。與SrCu2As2中Cu2p的x射線光電子能譜相比，在SrFe2-xCuxAs2單晶中，Cu2p的譜線位置基本上保持不變，這就說明在SrFe2As2中用部分Cu替換為Fe可能導致了

10、空穴摻雜而不是之前所預期的電子摻雜。盡管結構/自旋密度波轉變隨著Cu摻雜量的增加而逐漸被壓制，但是Cu摻雜并沒有引入超導電性。
　　 5.KxFe2-y叫Se2超導體的相圖研究
　　 本章主要報道KxFe2-ySe2體系以鐵價態(tài)作為變量的電子和磁相圖。我們通過Bridgman方法合成了不同計量比的KxFe2-ySe2系列單晶樣品并通過描電子顯微鏡確定了每個樣品的具體成分。通過成分分析、電阻率、磁化率、熱電勢以及高分辨透射

11、電子顯微鏡圖像分析，我們發(fā)現當以鐵價態(tài)作為變量時，KxFe2-ySe2系列樣品被區(qū)分為三個相，分別是一個超導相Ⅱ和兩個絕緣體相Ⅰ、Ⅲ，超導相夾在兩個絕緣體相中間。而這兩個絕緣體相可以用兩個具有不同Fe缺位有序的超結構來表征，它們的調制波矢分別是q1=(1/5，3/5，0)和q2=(1/4，3/4，0)，因此絕緣相可能正是來自于Fe缺位有序。通過輸運性質測量，我們發(fā)現K和Fe含量對該體系的結構和物理性質具有重要影響。超導相Ⅱ具有較高的Fe

12、含量（大約為1.63～1.67）和較低的K含量(～0.74)，而另外兩個絕緣相則具有較低的Fe含量(～1.61)。我們同時可以看到，具有較高K含量的絕緣相Ⅲ表現出負的室溫熱電勢，而具有較低K含量的絕緣相Ⅰ則表現出正的室溫熱電勢。在相圖區(qū)域Ⅱ的樣品中，反鐵磁序和超導電性是微觀相分離的。我們的發(fā)現對鐵基超導體超導電性的起源和機理提供了新的見解。
　　 6.摻雜的蜂巢品格化合物In3Cu2VO9的磁性研究
　　 本章仔細研究了

13、Co和Zn摻雜的蜂巢晶格化合物In3Cu2VO9的磁性質。In3Cu2VO9的靜態(tài)磁化率在T0～180K附存在一個很寬的峰，這是低維反鐵磁的明顯特征，之后隨著溫度的降低，磁化率在T1～38K和T2～28K附近分別出現另外兩個小峰。盡管比熱結果顯示在溫度高于2K以上都沒有長程磁序的出現，電子結構和能態(tài)分析顯示In3Cu2VO9母體的基態(tài)是Néel型反鐵磁。當Cu離子部分被Co取代時，Co離子引起的雜質散射和磁散射會增強磁性離子之間的磁關聯(lián)