Ni改性的銅基催化劑的制備與三效催化性能研究.pdf

1、隨著機(jī)動車、船舶等交通工具數(shù)量的迅速增加和火力發(fā)電等工業(yè)的發(fā)展,越來越多的一氧化碳(CO)、氮氧化物NOx(其中NO占90％以上)和烴類化合物(HC)等有害氣體被排放到大氣中。為了節(jié)約能源,貧燃發(fā)動機(jī)得到了大力的發(fā)展,但貧燃發(fā)動機(jī)將會排放更多的NO。如何消除CO、NO和HC成為國內(nèi)外高度重視的問題,因此,研制開發(fā)能夠有效催化轉(zhuǎn)化、消除這些有害氣體的環(huán)境友好催化劑,就成為當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。近年來普遍研發(fā)CeO2-ZrO2固溶體作為新型催化劑

2、的載體。目前利用CeO2-ZrO2固溶體負(fù)載Pd、Pt和Rh等貴金屬作活性組分的三效催化劑,具有良好的性能。但由于貴金屬價(jià)格昂貴,資源缺乏,因此研制非貴金屬催化劑引起了人們的關(guān)注。
　　本文選用容易獲取且價(jià)格相對便宜的Cu作為催化劑活性組分,研究并制備了具有良好三效催化性能的新型非貴金屬催化劑。
　　1.采用共沉淀法制得Ce1-λZrλO2載體,然后用等體積浸漬法負(fù)載Cu,制得Cu/Ce1-λZrλO2催化劑。通過對比不同C

3、e/Zr比時(shí)Cu/Ce-Zr-O催化劑的催化活性,發(fā)現(xiàn)Cu/Ce0.6Zr0.4O2具有較佳的三效催化活性。從XRD圖得出,Zr進(jìn)入CeO2的晶格當(dāng)中,形成了Ce-Zr固溶體,提高了CeO2的熱穩(wěn)定性,從而增強(qiáng)了催化劑的三效催化活性。
　　2.以共沉淀法用Ni摻雜Ce-Zr固溶體,制得Ce0.6Zr0.4NixO2載體,然后用等體積浸漬法負(fù)載Cu,制得Cu/Ce0.6Zr0.4NixO2催化劑。先后考察了不同Ni含量和不同Cu含量

4、對催化劑催化活性的影響,得出Cu0.03/Ce0.6Zr0.4Ni0.1O2具有較好地催化活性。同時(shí)從XRD上可看出,Ni進(jìn)入Ce-Zr固溶體中,形成了Ce-Zr-Ni固溶體,Ce、Zr、Ni之間發(fā)生協(xié)同作用,進(jìn)一步增強(qiáng)了催化劑的三效催化活性;從SEM中看出,Ni的加入使催化劑顆粒細(xì)化,阻止了顆粒的團(tuán)聚。
　　將Ce0.6Zr0.4Ni0.1O2和用La改性過的γ-Al2O3(記為La-Al2O3)機(jī)械混合作為復(fù)合載體,然后用等體

5、積浸漬法負(fù)載Cu,制得Cu0.03/Ce0.6Zr0.4Ni0.1O2/La-Al2O3催化劑。當(dāng)La-Al2O3含量為20%,Cu0.03/Ce0.6Zr0.4Ni0.1O2/La-Al2O3催化劑具有最佳的催化活性,CO的T50小于100℃,NO和C3H6的T50分別為240和250℃,且三者分別在140℃、300℃和450℃能完全轉(zhuǎn)化。經(jīng)過1000℃老化后該催化劑依然保持著良好的活性,說明其熱穩(wěn)性好。從XRD和SEM圖中都可以看出