納米電子體系中的等離激元.pdf

1、由于其獨特的電荷累積、局域場增強和突破衍射極限特性，等離激元在納米結構體系的研究中有著非常重要的地位。它已經(jīng)被廣泛的應用到材料學、光學、醫(yī)學、生物學、化學等領域。通過掃描隧道顯微鏡精確操作單個原子技術的發(fā)展，推動了等離激元在微觀領域的發(fā)展。各種形狀，各種尺寸的納米團簇的等離激元被大量的研究。目前在研究等離激元方面，含時密度泛函理論是使用最廣的方法。然而，這個方法計算量大，且所得的結果往往會受到外加電場的影響。鑒于此，我們提出用本征方程方

2、法來尋找等離激元。使用這種方法即可以避免大量的迭代計算，同時又可以避免在尋找等離激元模式時受到外加電場的干擾。利用本征方程，我們找出了超薄金屬薄膜和一維線性原子鏈中的等離激元，并系統(tǒng)的研究了它們的基本性質。
　　在第一項研究工作中，我們利用虛擬晶格原子層模擬超薄金屬薄膜，然后在自洽的線性響應近似的基礎上，給出超薄金屬薄膜等離激元振蕩的本征方程。通過本征方程，我們計算了單層和多層體系的等離激元分布，并發(fā)現(xiàn)兩種等離激元模式，二維(2D

3、)模式和體類似(BL)模式。2D模式的等離激元能量在長波極限下為零，而BL模式的等離激元能量在長波極限下不為零。在2D模式處的誘導電荷在垂直薄膜平面方向上是對稱分布的，而在BL模式處的誘導電荷在垂直方向上有可能是對稱分布的也有可能是反對稱分布的。并且，BL模式處的誘導電荷在垂直方向上始終有著極化，而2D模式處的誘導電荷僅僅在三層以上體系在垂直方向上是有著極化的，同時2D等離激元在三層以上的體系將會漸漸演變成表面等離激元。2D離激元的能量

4、，在同一個面電子數(shù)密度下會隨著層數(shù)的增加而減小，但在同一個體電子數(shù)密度下，在小波矢時，會隨著層數(shù)的增加而增加。在小波矢情況下，我們將不同層體系的2D等離激元作對比，發(fā)現(xiàn)不同層體系的2D等離激元色散曲線會互相靠近，并接近純二維體系的等離激元色散曲線。
　　在第二、三項研究工作中，分別在自由電子氣模型和緊束縛模型下，我們用一維虛擬晶格體系模擬了線性原子鏈。然后，在含時密度泛函理論和線性響應理論的基礎上，給出了一維原子鏈體系的本征方程。

5、利用這個本征方程，體系中的所有激發(fā)模式都可以被找到。通過將本征解和偶極響應做對比，我們找到一種新的模式的等離激元:四極等離激元。在一維體系中，偶極等離激元對應反對稱的電荷振蕩，并且可以通過偶極響應共振給出。與偶極等離激元不同的是，四極等離激元對應對稱的電荷振蕩，只可以通過四極響應共振給出，并且四極等離激元不能被均勻場激發(fā)。在四極等離激元頻率處，偶極響應消失，電子的運動類似于聲子呼吸模式原子的擺動。
　　在自由電子氣模型中，受限原子

6、鏈體系的等離激元與體系尺寸密切相關。我們發(fā)現(xiàn)偶極模式和四極模式具有類似的尺寸效應，并且通過本征方程得到的尺寸依賴性與無規(guī)相近似得到的準一維無限長體系的等離激元色散關系吻合。偶極和四極等離激元的頻譜在小長度體系都是離散的，在大長度體系會變得連續(xù)。隨著體系長度的增加，等離激元的個數(shù)會增加，可是等離激元的頻率和相鄰等離激元間的頻率間隔會減小。最低等離激元頻率不為零，可是在體系尺寸增大時有趨近于零的趨勢。進一步，我們討論了偶極響應和四極響應隨體

7、系長度的變化。發(fā)現(xiàn)隨著體系長度的增加，共振頻率會發(fā)生紅移，同時偶極和四極響應的強度會增強。此外，在偶極和四極等離激元頻率附近處，我們調查了誘導電荷密度的共振，發(fā)現(xiàn)外加電場頻率一個甚至很小的變化，都會引起誘導電荷密度一個很大的變化，誘導電荷密度的實部和虛部在等離激元頻率處都大大增強。同時，通過本征電荷密度在四極等離激元頻率處的分布，我們了解到四極等離激元的形成是一維受限體系固有的性質。
　　在緊束縛模型中，經(jīng)過計算，我們發(fā)現(xiàn)等離激元

8、的特性與自由電子氣模型得到的結果類似。就像在電子氣模型中提到的，隨著原子鏈長度的增加，偶極等離激元和四極等離激元的個數(shù)會增多，共振頻率會紅移，并且偶極和四極響應的強度會增加。除了這些，我們還發(fā)現(xiàn)由于電子和空穴激發(fā)的等價性，等離激元頻率關于電子半滿狀態(tài)對稱。在半滿之前，等離激元頻率會隨著電子個數(shù)的增加而增加，半滿之后，等離激元頻率會隨著電子個數(shù)的增加而減小。并且半滿之前，偶極和四極響應的強度會隨著電子個數(shù)的增加而增加。最后我們還推導了周期