陜北侏羅紀煤低溫氧化反應性及動力學研究.pdf

1、我國陜北地區(qū)的侏羅紀煤層變質程度較低，在開采過程中自燃危險性高，不但威脅著煤礦的安全生產，而且造成嚴重的環(huán)境污染和資源浪費。本論文采用理論分析、實驗研究和數學計算相結合的方法，針對陜北侏羅紀煤的低溫氧化過程，研究其氧化反應性及宏觀動力學特性，確定陜北侏羅紀煤氧化自燃過程中的關鍵活性基團，對其自燃機理以及防治新技術的研究具有重要的理論指導意義。
　　采用工業(yè)分析儀、元素分析儀、物理化學吸附儀、X-射線衍射儀、掃描電子顯微鏡和傅里葉紅

2、外光譜儀等，系統(tǒng)研究了陜北侏羅紀煤的煤質、元素組成、微晶結構、比表面積、孔徑分布、微觀形態(tài)及官能團分布特征，從物理化學結構與氧吸附特性角度分析了對陜北侏羅紀煤自燃的影響；利用熱重與紅外聯(lián)用實驗，研究了陜北侏羅紀煤氧化和熱解過程的質量與氣體產物變化，得到其低溫氧化過程可以分為水分蒸發(fā)及氣體脫附失重和吸氧增重兩個階段，確定了兩個階段的自燃特征溫度及氣體產生規(guī)律；基于多升溫速率的FWO和Kissinger方法，分別計算了陜北侏羅紀煤低溫氧化過

3、程兩個階段的動力學參數，得到在水分蒸發(fā)及氣體脫附失重階段表觀活化能隨溫度的升高而降低，平均活化能為30~60 kJ/mol，在吸氧增重階段隨溫度的升高而增加，平均活化能為80~120 kJ/mol，利用Bagchi法分別確定了兩個階段的動力學模式函數；采用差示掃描量熱實驗，研究了陜北侏羅紀煤氧化與熱解過程的熱效應變化，得到了低溫氧化過程兩個階段的熱效應特性，以及吸、放熱速率的變化規(guī)律；并采用原位漫反射傅里葉紅外光譜儀，測試了陜北侏羅紀煤

4、熱解和氧化過程的主要官能團變化特征，確定了陜北侏羅紀煤低溫氧化過程兩個階段的活性基團及其變化規(guī)律。
　　基于Pearson相關系數和灰色關聯(lián)分析方法計算了陜北侏羅紀煤氧化過程活性基團與表觀活化能變化的相關性，得到陜北侏羅紀煤不同活性基團對低溫氧化過程兩個階段影響不同。采用Pearson相關系數的正負性和灰色關聯(lián)度，定量表征了不同活性基團對氧化過程的影響程度，確定了陜北侏羅紀煤樣低溫氧化過程水分蒸發(fā)及氣體脫附階段的關鍵活性基團為游離