有序介孔碳的控制合成、化學改性及其吸附性能.pdf

1、本論文提出對有序介孔碳材料(OMC)進行孔徑調控和氨基功能化的研究思路，旨在改善其分離、吸附性能。系統(tǒng)地研究了在軟模板法合成OMC的過程中，1，3，5-三甲苯（TMB）擴孔劑對材料孔徑的影響，實現(xiàn)了孔徑可調變有序介孔碳材料(OMC-X，X為TMB的投加比例)的控制合成;同時，開展了對OMC氨基功能化的改性研究，提出了先氧化后接枝氨基基團的化學改性路線，制備出氨基功能化有序介孔碳材料(AF-OMC)。在此基礎上，以肽段E7和AM1作為富集

2、目標，考察了孔徑可調變的OMC-X的富集作用;以Cr(Ⅵ)作為目標污染物，研究了AF-OMC的吸附性能，將吸附后的材料標記為Cr-AF-OMC。采用XRD、TEM、N2吸附-脫附、FTIR和XPS對制備的材料進行了結構和性能的表征。所得結論如下:
　　1.OMC-X系列材料均保持了高度有序的二維六方介孔結構，隨著擴孔劑TMB的投加比例從0增加至1.05，OMC的孔徑從4.4nm逐漸增大至5.4nm，但當TMB的投加比例繼續(xù)增大時，

3、孔徑將不再發(fā)生明顯變化。孔徑較小的OMC-0(4.4nm)對分子量較小的肽段E7(1120.6Da)有更好的富集效果，而孔徑相對較大的OMC-1.05(5.4nm)則對分子量較大的肽段AM1(2474Da)展現(xiàn)出更優(yōu)異的富集特性?？讖竭f變的OMC-X系列材料在大分子物質的選擇性分離、富集方面展示出了良好的應用前景。
　　2.AF-OMC和Cr-AF-OMC保持了高度有序的二維六方介孔結構。相較于空白OMC，AF-OMC和Cr-AF

4、-OMC的比表面積、孔容和孔徑均明顯減小。結合FTIR和XPS的表征結果，可以證實材料的介孔孔道內均勻地接枝上了大量的氨基基團且吸附了Cr(Ⅵ)。AF-OMC對Cr(Ⅵ)的吸附符合Pseudo二級動力學模型和Langmuir吸附等溫線模型。在45℃的吸附溫度下，其飽和吸附容量可達168.4mg/g。AF-OMC對Cr(Ⅵ)的吸附是一個自發(fā)、吸熱、熵增型的吸附過程，且以化學吸附為主，其吸附還原機理為:Cr(Ⅵ)被還原為Cr(Ⅲ)，還原產(chǎn)物