寬活性溫度煙氣脫硝催化劑的制備及優(yōu)化.pdf

1、氮氧化物是危害大氣的主要污染物之一,使用選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是脫除固定源排放煙氣中NOx的有效方法之一,其核心為V2O5-WO3/TiO2催化劑。超細(xì)鈦鎢粉作為催化劑的載體,是生產(chǎn)催化劑的關(guān)鍵原材料。我國(guó)的脫硝原材料還依賴進(jìn)口,沒(méi)有自主的技術(shù),另外為了獲得寬活性溫度的煙氣脫硝催化劑,本論文從自制WO3/TiO2粉的條件控制及以商業(yè)TiO2與WO3/TiO2為載體的催化劑制備的改性方面入手,考察了不同載體為原料的催化劑制備工藝,重

2、點(diǎn)考察了WO3/TiO2粉制備條件與改性對(duì)催化活性的影響,并得出如下結(jié)論:
　　(1)以硫酸氧鈦為原料,以偏鎢酸銨為鎢源,采用常壓水解法制備了超細(xì)鈦鎢粉,再采用分步浸漬的方法制備V2O5-WO3/TiO2催化劑?；钚詼y(cè)試條件為模擬煙氣NO=600 ppm、NH3/NO=0.8、O2=3 vol％、空速(GHSV)=24000 h-1和反應(yīng)溫度為200-450℃條件下,通過(guò)活性測(cè)試實(shí)驗(yàn)和分析表征結(jié)果發(fā)現(xiàn),催化劑300℃的轉(zhuǎn)化率僅為6

3、8%。加入NH4F,制備摻雜F離子的F-WO3/TiO2,以此為脫硝催化劑載體,具有很好的低溫活性,250℃的轉(zhuǎn)化率達(dá)到了78%。表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)F的加入降低了載體的比表面積,F離子可能進(jìn)入了TiO2的晶格內(nèi)部,改變了催化劑周圍電荷的組成,使得催化劑對(duì)氨的吸附能力增加。
　　(2)以商業(yè)TiO2為載體,在浸漬法負(fù)載WO3過(guò)程中采用硫酸酸化處理,可以大幅度的提高SCR活性溫度窗口,250℃時(shí)轉(zhuǎn)化率達(dá)到了80%,最佳催化活性的催化劑組成為

4、V(1%)-WO3(5%)/TiO2-SO42-(10%)。表征結(jié)果證明酸化處理可以提高催化劑表面的酸性,同時(shí)在催化劑表面形成W-O鍵,促進(jìn)了NH3在催化劑表面的吸附與活化。
　　(3)以商業(yè)鈦鎢粉為載體,通過(guò)浸漬的方法對(duì)催化劑進(jìn)行金屬氧化物及相應(yīng)硫酸鹽的摻雜。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),摻雜Fe、Co、Nb的金屬氧化物及硫酸鹽具有很高的催化活性劑寬的溫度窗口(250-450℃);在超低釩負(fù)載量(0.5%)情況下,Fe、Co硫酸鹽起到助催化劑的