預混天然氣催化燃燒及其傳熱傳質特性的研究.pdf

1、天然氣催化燃燒是一個極其復雜的流動、傳熱、傳質及化學反應過程，它幾乎涉及到流動、傳熱、傳質及化學反應的所有方面。本文利用實驗與數值相結合的方法對預混天然氣在蜂窩陶瓷載體內催化過程中的燃燒排放(CO、UHC和NO<,x>)、溫度分布、載體內熱質傳遞和混合催化燃燒技術等進行了系統(tǒng)深入的研究，并從理論上進行了分析。研究結果對優(yōu)化催化劑載體結構，延長催化劑使用壽命具有重要的指導意義。概括起來，本文做了以下幾項工作： 在自制的實驗臺上對非

2、絕熱催化燃燒進行了實驗研究。研究表明，非絕熱催化燃燒溫度范圍在600～950℃，過低的溫度可能導致熄火，過高的溫度可能使得催化劑失效。天然氣的體積含量為5～10％，催化劑鈀含量為γ-Al<,2>O<,3>重量的0.21％及燃空比為6.5％時實現了較好的催化燃燒效果(排放較少)。實驗同樣表明，在實驗范圍內，催化劑載體越短，載體表面溫度越低，NO<,x>排放也較少；長載體的表面溫度較高，NO<,x>排放相對較大。最后，簡要地分析了催化劑載體

3、的長度對燃表面溫度較高，NO<,x>排放相對較大。最后，簡要地分析了催化劑載體的長發(fā)對燃燒排放影響的原因。 搭建了絕熱催化燃燒實驗臺，并對天然氣催化燃燒特性進行了系統(tǒng)的實驗研究。重點研究了預熱空氣、催化劑的種類、濃度及載體的長度對催化燃燒排放的影響。實驗中預熱空氣溫度分別為50℃、100℃和200℃。研究結果表明，預熱空氣可以使得載體徑向溫度分布均勻，有助于避免載體徑向局部高溫，從而達到減少NO<,x>排放的目的：短的催化劑載體

4、比長的具有較好的燃燒排放特性，載體出口處溫度比較低；相反，長的催化載體，出口處溫度較高，NO<,x>排放增多。實驗還表明，Pd催化劑催化性能要比Pt催化劑好，尤其在低溫并且濃度為0.5wt％γ-Al<,2>O<,3>時實現最佳的排放效果。 數值模擬了通道內催化燃燒，并將燃燒排放(CO、UHC和NO<,x>)及載體通道軸向溫度并與實驗結果對比，數值結果基本與實驗結果一致。數值研究發(fā)現，在催化通道的入口段內M數發(fā)生突變。載體通道混合

5、氣體(甲烷與空氣)的進口溫度、雷諾數、甲烷質量分數及外壁面的冷卻對載體內局部努塞爾數(Nu)和舍伍德數(Sh)有不同程度影響。它們均影響著Nu數發(fā)生突變的位置，而在突變點的后部，僅僅外壁面的冷卻使得Nu數增加，其它因素影響不大。模擬還表明，進口的雷諾數對通道進口段壁面?zhèn)髻|影響較大，其它因素則影響較小。同時還對非穩(wěn)態(tài)過程進行數值計算。結果表明，效率因子沿通道軸向由最大值不斷減小到最小值后緩慢增加，并隨時間不斷減小。由此推斷，在反應剛開始階

6、段，甲烷擴散阻力較小，但隨著反應的進行，反應物擴散阻力增加，導致了效率因子的降低。數值研究了方向通道的熱質傳遞、燃燒排放。結果表明，方形通道內Nu數變化趨勢與圓形的類似，但在進口段由于壁面處徑向速度較小，兩邊相交處甚至為0，這使得Nu數及Sh變小，進口段熱質傳遞減弱。 對載體通道內的均相燃燒進行模擬。研究表明，通道墻壁的導熱系數、外部的熱損對載體通道內均相燃燒穩(wěn)定運行影響較大。墻壁的導熱系數和外壁面的熱損直接影響著火焰的點燃、穩(wěn)

7、定及氮氧化物的生成。對于預混甲烷氣體，僅存在一個很小的流速區(qū)間能維持通道內的燃燒。最后分析了軸向及徑向的溫度對載體通道的影響，探討載體通道在高效、環(huán)保工況下的熱力條件。 為了有效控制長的催化劑載體NO<,x>高排放問題，將二次補氣技術應用到催化燃燒之中。實驗研究表明，總能找到一個最佳的燃空比，使得混合催化燃燒的CO和UHC排放較低，而且NO<,x>排放得到更有效的控制。同時，適當的空氣預熱同樣可以改善二次燃燒排放；在進口燃空比為