含酚廢水的催化凈化和制氫.pdf

1、農(nóng)藥(殺蟲劑、除草劑、乳化劑等)及其中間體生產(chǎn)過程中排放的高濃度含酚廢水，毒性高、生物難降解。利用生物技術處理含酚廢水的效果不理想；而化學處理技術往往需要使用價格較高的氧化劑或在高溫高壓等惡劣條件下進行。它們的共同點是將有機廢水直接轉化為H2O和CO2而未實現(xiàn)資源化利用。 本學位論文提出以含酚有機廢水為原料，在Raney Ni或Sn修飾Raney Ni催化劑作用下，在比較溫和的溫度與壓力條件下，通過水相重整反應技術將廢水中的苯酚

2、有效地降解為H2和CO2等氣相小分子產(chǎn)物，實現(xiàn)了有機廢水的資源化利用，是一條技術先進且經(jīng)濟的含酚廢水處理新方法。本論文針對含酚廢水凈化及制氫體系中的相關基礎科學問題展開研究，獲得了如下研究結果： 在Raney Ni催化劑作用下，比較了水蒸汽重整和水相重整兩種不同技術對降解含酚廢水制氫反應的性能。結果表明，Raney Ni催化劑具有較好的降解含酚廢水制氫的活性，在一定的反應條件下，廢水中苯酚的降解率達到100％。水相重整技術不僅避

3、免了水蒸汽重整過程中汽化原料所帶來的能耗，而且可以一步得到低CO含量的H2，但是副產(chǎn)物CH4含量較高。 考察了原料濃度、反應溫度、液體空速等反應條件對降解含酚廢水制氫反應的性能影響，結果表明，升高反應溫度和降低液體空速有利于提高苯酚的降解率，但不利于H2選擇性的提高。 考察了Sn修飾Raney Ni催化劑對降解含酚廢水制氫反應性能的影響，結果表明，Sn的加入有效地提高了Raney Ni降解含酚廢水制氫的選擇性，在優(yōu)化的反

4、應條件及催化劑(Sn：Ni=0.06)作用下，廢水中苯酚的降解率和氫氣選擇性分別為100％和98.6％。利用XRD、BET和甲烷化表征等手段研究了Sn-Raney Ni催化劑的物理化學性質，發(fā)現(xiàn)Sn的加入降低了Raney Ni催化劑的比表面積，且XRD結果表明形成了Ni-Sn合金，催化劑晶相的變化(Ni-Sn合金的生成)是抑制甲烷化反應發(fā)生的重要因素。此外，本文還對苯酚降解制氫反應的熱力學性質及其反應機理進行了探討，獲得了含酚廢水降解制