石墨烯及石墨炔熱輸運性質(zhì)和熱電性質(zhì)的計算研究.pdf

1、當前清潔可再生的能源開發(fā)和存儲成為了共同關(guān)注的研究熱點。熱電材料可以實現(xiàn)熱能與電能之間的直接轉(zhuǎn)換，可高效的產(chǎn)生可再生清潔能源。傳統(tǒng)熱電材料由于電學(xué)、熱學(xué)輸運系數(shù)的相互耦合，其ZT值很難有更大的提高，開發(fā)新型高效熱電材料迫在眉睫。石墨烯等碳納米材料具有獨特且可調(diào)控的電子結(jié)構(gòu)和熱學(xué)性能，并且作為典型的低維納米材料，其熱電性能具有很大的提升空間，在熱電領(lǐng)域有很大的應(yīng)用潛力。提高碳納米材料的熱電性能的關(guān)鍵在于，必須在保持較高功率因子的同時極大降

2、低熱導(dǎo)率。本研究結(jié)合非平衡分子動力學(xué)模擬及第一性原理計算，對石墨烯及石墨炔等碳納米材料進行改性研究并探討使其獲得更高熱電性能的方法。
　　本論文首先采用了在石墨烯納米帶GNRs中引入Stone-Wales(SW)缺陷的方法來對其熱導(dǎo)率進行改性。結(jié)果表明，適當位置的少量SW缺陷即可大幅度的降低GNRs的熱導(dǎo)率。其中鋸齒型ZGNRs熱導(dǎo)率受缺陷的影響更大，而且隨著缺陷的增多熱導(dǎo)率還會進一步下降，下降幅度達到了90％以上。而扶手椅型AG

3、NRs熱導(dǎo)率受缺陷的影響沒有ZGNRs那么顯著，經(jīng)過SW缺陷的改性，熱導(dǎo)率下降了75％左右，但缺陷數(shù)量的增加并不能顯著影響其熱導(dǎo)率。
　　然后我們采用了在GNRs中引入規(guī)則排布的質(zhì)量缺陷（同位素替換摻雜）對其熱導(dǎo)率進行改性。結(jié)果表明，在規(guī)則區(qū)域的同位素替換中，GNRs的熱導(dǎo)率主要由以下兩個因素控制：同位素摻雜區(qū)域的熱導(dǎo)率以及摻雜區(qū)域與未摻雜區(qū)域界面處的熱阻。其中摻雜區(qū)域的熱導(dǎo)率主要受摻雜區(qū)域?qū)挾鹊挠绊?，當寬度較小的時候隨著寬度的增

4、加摻雜區(qū)域的熱導(dǎo)率逐漸提高。界面處的熱阻主要受界面兩側(cè)同位素原子的質(zhì)量差來控制。規(guī)則位置的同位素摻雜能更有效更準確的降低和控制GNRs的熱導(dǎo)率，并且不會影響其電學(xué)性質(zhì)。這些結(jié)果對GNRs的熱電研究有著十分重要的意義。
　　接下來我們研究了6,6,12石墨炔在不同溫度下的熱電性能。結(jié)果表明，在最優(yōu)摻雜濃度下二維6,6,12石墨炔的ZT值較相同溫度下的二維石墨烯的ZT值要高出了兩倍以上，后者在500K的時候ZT值僅僅只有不到0.15。