環(huán)己烷選擇性氧化高效分子篩催化劑的制備、表征及催化性能.pdf

1、湘潭大學(xué)博士學(xué)位論文環(huán)己烷選擇性氧化高效分子篩催化劑的制備、表征及催化性能姓名：趙虹申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：周繼承20070420摘要II硅分子篩可以提高環(huán)己烷氧化選擇性的優(yōu)勢(shì)與含鈦載體對(duì)納米金有協(xié)同作用的特點(diǎn)結(jié)合在一起，提高了納米金對(duì)環(huán)己烷氧化反應(yīng)的催化性能。載體中的Ti與金有協(xié)同作用，AuTi是AuTS1的活性中心。（4）催化劑制備方法對(duì)納米金、銀催化劑的催化性能有很大影響。采用CTAB同時(shí)作為納米銀的穩(wěn)定劑和MC

2、M41載體的模板劑，一步水熱合成法制備出的AgMCM41催化劑，具有典型的六方形層狀孔道結(jié)構(gòu)，為介孔分子篩，銀以納米顆粒的形式均勻地分散在MCM41載體的外表面及內(nèi)孔道中而沒(méi)有進(jìn)入分子篩的骨架，對(duì)環(huán)己烷氧化有良好的催化性能。一步水熱法制備的AuTS1中，金粒子均勻地分散在TS1表面和孔道中，粒徑為45nm，比沉積沉淀法和還原法制備的AuTS1中的金粒子大，對(duì)環(huán)己烷催化氧化反應(yīng)表現(xiàn)出了更好的選擇性；而載體中有少量的非骨架鈦，能更直接地與納

3、米金顆粒作用，提高了金催化劑的催化活性。（5）在與環(huán)己烷氧化反應(yīng)相同的實(shí)驗(yàn)條件下，AuTS1沒(méi)有加速環(huán)己酮和環(huán)己醇的氧化反應(yīng)。表明AuTS1能選擇性地催化環(huán)己烷氧化反應(yīng)，解釋了AuTS1作催化劑可以同時(shí)獲得較高的環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率和較高的醇酮選擇性的原因。（6）AgMCM41做催化劑時(shí)，在428K、1.4MPa下反應(yīng)3h后，環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到10.7%，同時(shí)醇酮選擇性為83.4%。以一步水熱法制備的AuTS1做催化劑，在423K、1.0M