碳納米管生物界面的構(gòu)筑及其電化學性質(zhì)的研究.pdf

1、碳納米管(CNT)自1991年被Iijima發(fā)現(xiàn)以來，其奇特的結(jié)構(gòu)、電學和機械性能已經(jīng)引起了世界的廣泛關注。碳納米管的發(fā)現(xiàn)開辟了材料科學和納米技術的一個新時代。目前，碳納米管已經(jīng)廣泛地應用于物理、化學、能源、材料等眾多研究領域。碳納米管獨特的結(jié)構(gòu)和電子特性也決定了它們具有優(yōu)良的電化學性質(zhì)，在電化學和電分析化學，如電催化和電化學傳感器等研究中具有十分誘人的應用前景。碳納米管的結(jié)構(gòu)和電子特征也表明了其在蛋白質(zhì)直接電化學和生物電化學傳感器研究

2、中具有潛在的應用價值。本論文圍繞碳納米管生物電化學傳感器研究中的關鍵科學問題，開展了碳納米管生物電化學界面的構(gòu)筑及其性能的研究工作。具體研究內(nèi)容包括以下幾方面：1)分別采用了羧基、羥基以及嵌段共聚物通過共價和非共價兩種方法，實現(xiàn)了碳納米管的功能化，并研究了碳納米管功能化方法與其促進蛋白質(zhì)直接電子傳遞性能間的相關性。實驗發(fā)現(xiàn)，羧基和羥基功能化的碳納米管雖然表現(xiàn)出較好的親水性和生物大分子，如辣根過氧化物酶的兼容性，但是，這種共價功能化的方法

3、會不可避免地破壞了碳納米管固有的電子結(jié)構(gòu)，而且也不能明顯地加快蛋白質(zhì)的直接電子傳遞。相對而言，利用聚(乙氧基)-聚(丙氧基)-聚(乙氧基)嵌段共聚物(PEO-PPO-PEO，P123和F127)非共價功能化的碳納米管則能較好地分散在水溶液中，并且能夠很好地促進血紅素蛋白質(zhì)(如辣根過氧化酶、血紅蛋白和肌紅蛋白)的直接電子轉(zhuǎn)移。 2)在以上研究基礎上，我們選擇了磷脂酰膽堿，利用非共價的方法對碳納米管進行了功能化。由于磷脂酰膽堿是一種

4、生物膜，它能夠為生物分子，如蛋白質(zhì)，提供良好的微環(huán)境，因而在實現(xiàn)這些大分子在電極表面固定的同時，能夠相對保持分子的構(gòu)象和生物活性。研究發(fā)現(xiàn)，固定在磷脂酰膽堿功能化碳納米管上的血紅蛋白能夠較好地實現(xiàn)其直接電子轉(zhuǎn)移，并且對氧氣和過氧化氫的電化學還原表現(xiàn)出良好的生物電化學催化活性，可望應用于構(gòu)筑這些物質(zhì)的生物電化學傳感器。 3)研究了多銅氧化酶，即漆酶和膽紅素氧化酶，在纖維素衍生物功能化碳納米管上的直接電子轉(zhuǎn)移行為。電化學研究表明，固