22956.大豆制氧還原反應催化劑的研究

1、大豆制氧還原反應催化劑的研究重慶大學碩士學位論文（學術學位）學生姓名：杜墨指導教師：陳昌國教授專業(yè)：化學學科門類：理學重慶大學化學化工學院二O一四年四月重慶大學碩士學位論文中文摘要I摘要燃料電池因具有清潔、高效等優(yōu)點，成為最具開發(fā)前景的綠色新型能源技術。其中空氣電極氧還原反應催化劑的發(fā)展，是提高燃料電池能量轉換的制約性因素?，F(xiàn)階段在燃料電池中主要采用的是Pt系催化劑，然而Pt的價格昂貴、資源稀缺、容易催化中毒等特點又限制了其商業(yè)化發(fā)展，

2、因此對成本低廉且具有良好催化活性的非貴金屬TMNC催化劑的研究具有十分重要的意義。本論文選擇富氮生物質黃豆做為氮源，利用氧化鎂模板法和兩步熱解法制備TMNC催化劑。同時探究了在催化劑的制備過程中，醋酸鎂的添加量、過渡金屬載量、熱處理溫度和時間等條件對催化劑性能的影響。同時利用LSV對催化劑活性和穩(wěn)定性進行評價，用XRD、TGDTG對催化劑結構進行表征。實驗結果發(fā)現(xiàn)，氧化鎂模板法的確對催化劑的活性起到了改善作用，添加醋酸鎂使得SBC、Co

3、SBC的催化活性都得到了提高，當Mg(CH3COO)24H2O和SB的質量比為1：1時，對催化劑的改善情況最佳。對SBC(MgO)催化劑前驅體的XRD和TGDTG表征發(fā)現(xiàn)，醋酸鎂在350℃時開始大量形成氧化鎂。在氧化鎂模板法的基礎上所提出的兩步熱解法，其目的是為了將氧化鎂的形成過程和金屬參與催化活性位的形成過程分開。進一步的實驗表明兩步熱解法所制備出的CoSBC(T1T2)催化劑活性和穩(wěn)定性都優(yōu)于氧化鎂模板直接熱解法所制備出的CoSBC

4、(MgO)催化劑。實驗結果表明，金屬的載量對催化劑的活性影響很大。對經(jīng)過酸浸后得到的CoSBC(MgO)催化劑的LSV測試分析表明，金屬Co并不是催化劑的活性位，而是起促進催化活性位形成的作用。Co%(mm)=14%~16%，為最佳金屬負載量。此外，實驗還證實了活性位的形成所需的熱處理溫度應大于600℃，對于CoSBC(T1T2)催化劑而言，前處理條件為400℃、2h，熱處理條件為900℃、2h時所制備的催化劑活性最優(yōu)，此時氧還原反應的