納米Fe3O4-GO復合體活化過二硫酸鹽降解有機污染物的研究.pdf

1、近年來，工業(yè)化引起的地表水及地下水污染日益嚴重，引起了廣泛的關注。在各類水污染中，有機污染占主導地位，這類污染具有排放量大，污染面廣且種類繁多等特點。特別是生物難降解、持久性、有毒有害污染物更可以通過食物鏈富集，嚴重威脅人類的健康與發(fā)展。如何高效地治理有機污染廢水，消減環(huán)境負荷，保護人類生存環(huán)境，是我國新常態(tài)下亟需解決的重要問題。高級氧化法，作為一種常見的有機污染廢水處理技術，因其簡單、快速、綠色等特點而備受青睞。活化過二硫酸鹽(per

2、oxydisulfate，PDS)產生硫酸根自由基(SO4，E0=2.5～3.1V)去除有機污染，是目前發(fā)展起來的頗有應用前景的高級氧化技術之一。SO4活性極強，在反應中能與有機污染物進行加合、取代、電子轉移、斷鍵等反應，使水中的大分子有毒污染物被氧化降解為低毒或者無毒的小分子物質，甚至直接礦化成CO2和H2O。
　　催化劑的性能是決定催化體系效率的關鍵。非均相催化劑克服了均相催化劑利用效率低，無法循環(huán)使用，運行成本高等缺陷。因此

3、，制備高效、綠色的非均相催化劑對PDS體系用于難降解有機廢水的處理具有重要意義。本課題報道了一種氧化石墨烯負載納米四氧化三鐵復合體(Fe3O4-GO)催化劑的制備，及其快速、高效活化PDS降解苯酚等芳香化合物的過程，并著重探討了相關機理等。主要內容如下：
　　采用原位共沉淀法制備鐵氧化物催化劑----納米Fe3O4-GO復合體。采用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X-射線衍射(XRD)及傅里葉變換紅外(FTIR)等技術對納

4、米Fe3O4-GO復合體進行表征，證明納米Fe3O4顆粒均勻分布在GO表面，復合體中形成了Fe-O-C鍵加速Fe3O4與GO在反應過程中的電子轉移，保持納米Fe3O4-GO復合體的高活性。Fe3O4-GO/PDS體系能在pH3.0～9.0的范圍內有效降解苯酚等芳香化合物，動力學研究表明苯酚的降解過程符合擬一級動力學。
　　對Fe3O4-GO/PDS體系催化降解苯酚的催化機制進行探討，通過淬滅實驗及電子順磁共振(EPR)測試證明，F

5、e3O4-GO/PDS體系為非自由基(SO4或 HO)作用的體系；通過離子強度影響及原位傅里葉紅外(ATR-FTIR)等測試表明納米Fe3O4-GO復合體與PDS之間為inner-sphere作用。由于≡Fe(II)易于氧化為高價態(tài)的鐵，這種強的作用力產生了電子轉移，導致了PDS的分解。綜合以上信息，可以推斷高價鐵≡Fe(IV)為Fe3O4-GO/PDS體系中降解污染物的活性物質。評價了陰離子（如 Cl-、HCO3-、H2PO4-等）及

6、天然有機質（HA）對Fe3O4-GO/PDS體系降解苯酚的影響，其中Cl-及HA對Fe3O4-GO/PDS體系降解苯酚基本無影響；對比了Fe3O4-GO/PDS體系與傳統(tǒng)SO4體系對芳香族污染物的降解選擇性。
　　本文選取苯酚作為模型污染物進行實驗旨在找出Fe3O4-GO/PDS反應體系中影響催化性能的關鍵所在，提高催化效率，深入探討納米Fe3O4-GO復合體活化PDS的作用機理，以期為各種不同高級氧化技術對水中有機污染物的降解提