介質(zhì)阻擋放電耦合電暈放電低溫等離子及其對(duì)含染料廢水脫色研究.pdf

1、高壓放電低溫等離子體技術(shù)是一種全新的高級(jí)氧化技術(shù)，逐漸被應(yīng)用于水處理領(lǐng)域的研究。本論文重點(diǎn)研究了新型放電反應(yīng)器對(duì)染料脫色過(guò)程的影響因素、處理效果、反應(yīng)機(jī)理及其動(dòng)力學(xué)過(guò)程。 本文的主要內(nèi)容和取得的研究成果及結(jié)論如下： （1）設(shè)計(jì)了新型放電低溫等離子體反應(yīng)器，其結(jié)構(gòu)包含介質(zhì)阻擋放電系統(tǒng)和電暈放電系統(tǒng)。此反應(yīng)器的優(yōu)點(diǎn)在電壓達(dá)到放電電壓時(shí)，霧化狀態(tài)水溶液開(kāi)始放電，由于介質(zhì)層的存在，電荷在介質(zhì)表面積累，形成感應(yīng)電場(chǎng)與外加電場(chǎng)的

2、疊加，霧化放電空間內(nèi)電場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)得到增強(qiáng)，在霧化區(qū)域內(nèi)形成許多小細(xì)絲狀流注放電通道，通道內(nèi)部形成大量的低溫等離子體活性物質(zhì)，低溫等離子體活性物質(zhì)能緊密與染料分子接觸，形成低溫等離子體向被處理染料分子的最佳傳質(zhì)形式，全部低溫等離子區(qū)均被包括在處理水霧化區(qū)之中，低溫等離子活性物種最濃處也是處理水霧最密處，達(dá)到最佳的能量利用率。 （2）實(shí)驗(yàn)測(cè)試并優(yōu)化了反應(yīng)器參數(shù)。結(jié)果表明，在介質(zhì)阻擋放電系統(tǒng)電極間距為30mm、電暈放電系統(tǒng)電極間距為25

3、mm、電源電壓為25kV時(shí)，反應(yīng)器體系中兩個(gè)放電系統(tǒng)霧化均很充分，按質(zhì)量計(jì)算，大部分液滴的粒徑在100-500μm之間。放電狀態(tài)較好，甚至有些霧化液滴可達(dá)到100μm以下。霧化液滴較小，其比表面積則較大，具有強(qiáng)大的表面能，液滴表面的染料分子能充分和放電過(guò)程中生成的活性基團(tuán)物質(zhì)接觸、氧化、分解。 （3）分析測(cè)定了反應(yīng)器工藝參數(shù)和染料溶液性質(zhì)對(duì)其脫色的影響。隨電壓的升高和處理時(shí)間的延長(zhǎng)，實(shí)驗(yàn)染料溶液的脫色效率不斷增大，且電壓越高，

4、溶液短時(shí)間脫色效率提高越迅速，但當(dāng)脫色效率達(dá)到較高水平后，脫色效率的提高變得緩慢。隨染料濃度的增大而脫色率減小。但絕對(duì)去除率隨染料濃度的增加而增加。酸性條件下，直接大紅染料溶液的脫色率最低；中性條件下，脫色率開(kāi)始前1個(gè)小時(shí)高于堿性和酸性條件，而隨著實(shí)驗(yàn)的延長(zhǎng)，超過(guò)一小時(shí)以后，初始pH較高（≈12）的脫色率升高。 （4）分析測(cè)定了反應(yīng)器工藝參數(shù)對(duì)能量效率的影響。較低電壓的能量水平較高，隨著電壓的升高，能量效率水平反而下降。介質(zhì)阻

5、擋放電系統(tǒng)的電極間距較小時(shí)，反應(yīng)器的能量效率水平較高，而隨著電極間距的增大，在低電壓階段能量效率迅速下降，而電壓升高時(shí)，不同電極間距的能量效率差異縮小。電暈放電系統(tǒng)電極間距對(duì)能量效率水平的影響差距不大，隨著電壓的升高這種差距變得越來(lái)越小。在電壓為20kV、25kV時(shí)，不同電極間距的能量效率水平幾乎相等。 （5）確定了反應(yīng)器最佳工作狀態(tài)。結(jié)合電極間距、電源電壓對(duì)染料溶液脫色率和能量效率的影響，確定本實(shí)驗(yàn)反應(yīng)器最佳工作狀態(tài)是介質(zhì)阻

6、擋放電系統(tǒng)的電極間距為30mm、電暈放電系統(tǒng)電極間距為25mm、電源電壓20kV。 （6）測(cè)定分析了直接大紅染料脫色過(guò)程。通過(guò)測(cè)定直接大紅染料脫色過(guò)程中的溶液pH、TOC、紫外可見(jiàn)光譜圖和高效液相色譜圖可知，在脫色處理時(shí)間（6h）范圍內(nèi)，染料溶液的COD值增大， pH值持續(xù)下降，TOC值逐漸降低，結(jié)合紫外可見(jiàn)光譜圖和高效液相色譜圖，說(shuō)明染料分子雖然已經(jīng)遭到破壞，染料分子內(nèi)強(qiáng)生色基團(tuán)偶氮雙鍵確實(shí)遭到攻擊，大的共軛體系被破壞，染料

7、分子被脫色，卻沒(méi)有完全被徹底礦化成二氧化碳等無(wú)機(jī)物，出現(xiàn)了芳環(huán)和萘環(huán)結(jié)構(gòu)的累積現(xiàn)象，可見(jiàn)完全破壞芳環(huán)比破壞偶氮雙鍵發(fā)色團(tuán)更困難。 （7）分析了等離子體對(duì)染料脫色的機(jī)理。在反應(yīng)器放電極加入高電壓后，空氣中的電子在電場(chǎng)力的作用下，發(fā)生氣體放電產(chǎn)生大量活性物質(zhì)，接觸到霧化液滴表面時(shí)，氧化染料分子、溶解在液滴內(nèi)部與染料分子反應(yīng)；同時(shí)，由噴嘴噴出的液體在交流高壓電場(chǎng)的作用下，液滴發(fā)生畸變并產(chǎn)生液滴尖的微放電，產(chǎn)生了大量的活性物質(zhì)與液滴表

8、面和內(nèi)部的染料發(fā)生反應(yīng)，使其脫色；當(dāng)荷電霧化液滴流至尖端，產(chǎn)生尖端電暈放電，又產(chǎn)生大量活性物質(zhì)，它與在電暈電場(chǎng)內(nèi)霧化下落的液滴接觸，繼續(xù)發(fā)生表面氧化，同時(shí)H2O2和O3可溶解在液滴內(nèi)的活性物質(zhì)溶解在液滴內(nèi)部，隨液滴一起落入下貯水箱時(shí)，氧化反應(yīng)仍在繼續(xù)。 （8）分析建立了動(dòng)力學(xué)方程。結(jié)果表明，在不同初始濃度、pH和電源電壓的實(shí)驗(yàn)條件下，溶液中直接大紅染料的質(zhì)量濃度隨反應(yīng)時(shí)間的增加呈現(xiàn)指數(shù)性降低。等離子體對(duì)染料脫色的動(dòng)力學(xué)過(guò)程受實(shí)