基于g--C3N4納米復(fù)合材料的制備與性能研究.pdf

1、近幾年來(lái)，隨著能源短缺問(wèn)題日益嚴(yán)重，人們對(duì)于可再生能源的研究逐漸增多，其中太陽(yáng)能的利用備受人們關(guān)注。石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride，g-C3N4)作為一種新型的非金屬聚合半導(dǎo)體材料，廣泛應(yīng)用于光解水制氫和降解有機(jī)污染物等方面。g-C3N4獨(dú)特的化學(xué)結(jié)構(gòu)，使其自身有良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，因此g-C3N4的應(yīng)用研究發(fā)展迅速，成為光電化學(xué)領(lǐng)域中一個(gè)重要的研究熱點(diǎn)。但是g-C3N4本身存在光生電子-空穴對(duì)復(fù)

2、合嚴(yán)重的缺點(diǎn)，使其光電催化活性受到極大的抑制。所以，許多研究通過(guò)對(duì)g-C3N4進(jìn)行改性修飾以實(shí)現(xiàn)高效利用，其方法主要包括形貌調(diào)控、元素?fù)诫s、構(gòu)建復(fù)合材料等。根據(jù)這種設(shè)計(jì)思路，本文從解決g-C3N4復(fù)合嚴(yán)重的缺點(diǎn)入手，選擇氧化石墨烯(GO)、TiO2等無(wú)毒、廉價(jià)且易得的材料作為復(fù)合對(duì)象，通過(guò)合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)制備出g-C3N4/TiO2/rGO三組分復(fù)合材料。首先將該復(fù)合材料作為染料敏化太陽(yáng)能電池(Dye sensitized solar c

3、ell，DSSCs)光陽(yáng)極材料，通過(guò)構(gòu)建梯度能級(jí)減少電子復(fù)合，從而提高太陽(yáng)能電池光電轉(zhuǎn)換效率;然后以該復(fù)合材料作為光催化劑降解MB有機(jī)染料，通過(guò)構(gòu)建電子轉(zhuǎn)移的傳輸通道，提高光催化性能。本文對(duì)復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)和光電性能及其機(jī)理均進(jìn)行了詳細(xì)的表征和深入的討論，取得的研究結(jié)果如下:
　　(1)基于TiO2/rGO/g-C3N4的染料敏化太陽(yáng)能電池的光電性能的研究
　　以TiO2/rGO/g-C3N4為基本結(jié)構(gòu)，制備g-C3N4不

4、同含量的樣品，并以此作為染料敏化太陽(yáng)能電池光陽(yáng)極，封裝電池，并對(duì)其進(jìn)行光電性能測(cè)試，得到光電轉(zhuǎn)換效率最高時(shí)的g-C3N4最優(yōu)含量(5.5 wt.％)。然后分別以TiO2、 TiO2/g-C3N4、 TiO2/rGO、TiO2/rGO/g-C3N4(5.5 wt.％)為光陽(yáng)極，對(duì)其光電性能進(jìn)行測(cè)試并分析機(jī)理。XRD、SEM和TEM表征詳細(xì)地表征了該微觀結(jié)構(gòu)，其中rGO與g-C3N4片層間直接接觸，提高了電子轉(zhuǎn)移速率，并且銳鈦礦型TiO2納

5、米顆粒均勻地附著在納米片上。通過(guò)FTIR和Raman測(cè)試對(duì)g-C3N4與rGO作了定性分析，其中Raman測(cè)試表明GO在制備過(guò)程中還原為rGO。最后通過(guò)IPCE、J-V、EIS以及染料解吸附測(cè)試對(duì)機(jī)理進(jìn)行了充分分析。結(jié)果表明TiO2/rGO/g-C3N4作為光陽(yáng)極顯著提高了DSSCs光電轉(zhuǎn)效率，與TiO2為光陽(yáng)極的太陽(yáng)能電池相比，電池效率從3.87％增大到5.83％，提高了50.6％。本章實(shí)驗(yàn)通過(guò)制備TiO2/rGO/g-C3N4復(fù)合材

6、料作為光陽(yáng)極，提高了染料敏化太陽(yáng)能電池光電轉(zhuǎn)換效率。
　　(2) rGO/TiO2/g-C3N4光催化劑的制備及其光催化性能的研究
　　以rGO/TiO2/g-C3N4為基本結(jié)構(gòu)，通過(guò)簡(jiǎn)單的化學(xué)法制備不同g-C3N4含量的光催化劑，通過(guò)調(diào)控g-C3N4的含量，得到在光催化降解亞甲基藍(lán)(MB)有機(jī)染料時(shí)的最優(yōu)值(rGO/TiO2/g-C3N4-0.75)。本文通過(guò)XRD、TEM、XPS和Raman表征手段研究復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)