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文檔簡介
1、近年來,具有較高發(fā)光效率和優(yōu)良載流子傳輸性能的苯并咪唑類化合物因其在光電材料領域具有廣闊的應用前景而倍受研究者的重視。本論文基于苯并咪唑基本骨架設計合成了一系列新型苯并咪唑衍生物,通過金屬離子調(diào)控實現(xiàn)了具有不同發(fā)光機理的新型有機金屬發(fā)光材料,并利用理論計算方法研究了結構和性質(zhì)的關系。主要研究內(nèi)容概括如下:
1、合成了3種新型具有P(^)N螯合配位功能的苯并咪唑膦類配體(YPBI,Y=H,MO,PO),并通過核磁、質(zhì)譜、元素分析
2、對其進行了表征。在三苯基膦輔助配體存在下,苯并咪唑膦配體與鹵化亞銅CuIX(X=Cl、Br、I)反應得到9種新型一價銅化合物,通過質(zhì)譜和元素分析確認了它們的組成。對其中6個配合物的單晶結構分析結果表明:它們的中心離子均形成了變形四面體配位構型。光學性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn)該類銅配合物通過取代基以及鹵素調(diào)控能夠?qū)崿F(xiàn)從綠光到紅光(557nm-612nm)的發(fā)射。以碘為配陰離子的銅配合物的固體粉末發(fā)光量子效率均在29%以上,其中Cu(HPBI)(PPh3
3、)I的光致發(fā)光量子效率高達37.53%,是一種潛在的節(jié)能環(huán)保型高效磷光材料。
2、合成了具有大空間位阻的新型苯并咪唑膦氧類解聚配體(HL),利用ppy作為環(huán)金屬配體,HL為解聚配體合成了(Pt-1)、(Ir-1)金屬有機配合物,并通過核磁、質(zhì)譜、元素分析和X-射線單晶衍射確證了它們的組成和結構。結果表明:Pt(Ⅱ)分別與ppy和L通過N(^)C和O(^)N配位形成平面四方形結構,而Ir-1則應利用HL的N(^)C配位,形成了具
4、有較弱反位效應的經(jīng)式結構。鉑和銥化合物均沒有明顯的分子間相互作用,均表現(xiàn)出較好的單分子磷光性質(zhì)。Pt-1和Ir-1在溶液中的發(fā)光效率分別為31%和25%,固體粉末的發(fā)光效率分別為43.94%和6.23%。以Pt-1為發(fā)光材料制備了電致發(fā)光器件,其最大亮度為12020cd/m2,最大外量子效率、電流效率和功率效率分別為9.23%、25.86cd/A和25.81lm/W,結果表明Pt-1是一種性能優(yōu)良的有機電致磷光材料。
3、合成
5、了6種新型雙羥基苯并咪唑類化合物,通過核磁、質(zhì)譜、元素分析確認了結構;光學性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn)雙羥基苯并咪唑類配體具有較好的激發(fā)態(tài)質(zhì)子轉(zhuǎn)移發(fā)光現(xiàn)象,部分化合物表現(xiàn)出優(yōu)良的藍光發(fā)射(425-443nm),最高發(fā)光量子效率為53%。合成了6種相應的鋅配合物,通過質(zhì)譜、元素分析確認了結構,并對其中2個配合物進行了單晶結構分析。結果表明鋅配合物為五配位的類四方錐結構,并且分子內(nèi)存在較強的配體間氫鍵作用。光學性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn)大部分鋅配合物表現(xiàn)為金屬離子微擾配
6、體發(fā)光(IL)。但是,由于ZnE1配合物具有較強的配體間氫鍵作用(氫鍵O(2)-H…O(3),1.679(A)),其表現(xiàn)為具有較大斯托克斯位移(155nm)的激發(fā)態(tài)質(zhì)子轉(zhuǎn)移發(fā)光。
4、合成了以2-羥基苯乙酮類化合物為配體的6種新型九核銪簇合物,通過元素分析、紅外和其中4個配合物的單晶結構分析對其組成和結構進行了確證。結果表明:該類簇合物的九個銪離子形成了具有公用頂點的二個四角錐結構。光學性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn)大部分簇合物激發(fā)波長位于可見
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