酚基螯合樹(shù)脂及其復(fù)合材料制備與吸附性能研究.pdf_第1頁(yè)
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文檔簡(jiǎn)介

1、根據(jù)聚多巴胺黏附性研究與吸附性應(yīng)用,本論文設(shè)計(jì)合成了酚基螯合樹(shù)脂及其復(fù)合材料,包括酚胺樹(shù)脂(PCEA)、水解纖維素基酚胺樹(shù)脂(PCEC-C)復(fù)合材料、酚醛樹(shù)脂(PF)微球和(單寧己二胺)雜化材料(PTHA)。利用環(huán)境掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(FT-IR)、熱失重分析(TGA)、X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)、能譜分析(EDS)等方法對(duì)材料的結(jié)構(gòu)、成分進(jìn)行表征,將其應(yīng)用于吸附溶液中的重金屬離子或染料,探討不同因素對(duì)其去除行為的影響,

2、包括pH值、時(shí)間、溫度、初始濃度等,并用等溫吸附模型、動(dòng)力學(xué)方程、熱力學(xué)方程對(duì)所得數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,探究相應(yīng)吸附的機(jī)理。
  本論文主要分六個(gè)部分:(1)PCEA顆粒對(duì)溶液中的 Cu(II)吸附研究。對(duì)Cu(II)的吸附實(shí)驗(yàn)表明達(dá)到吸附平衡的時(shí)間為24 h,在298 K時(shí)最大去除量為44.2 mg/g,該過(guò)程受顆粒分散模型的影響,是自發(fā)的、吸熱的,符合Langmuir和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,首次解吸率達(dá)到84.54%。由于受其它條件的影響

3、較小,PCEA顆??梢灾苯尤コ芤褐械腃u(II)。(2)不同方式制備的兩種酚胺樹(shù)脂對(duì)Cr(VI)的去除能力比較:在不同的溶劑中合成了兩種相似結(jié)構(gòu)的酚胺樹(shù)脂(PCEA1、PCEA2),并在同一條件下吸附Cr(VI),依次研究了等溫吸附、顆粒分散、動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué),發(fā)現(xiàn)均符合Langmuir和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,而Cr(VI)在被吸附的同時(shí)會(huì)還原成Cr(III),其最大吸附量分別為200 mg/g和175.4 mg/g,以上研究證實(shí)這兩種螯合

4、樹(shù)脂具有相似的吸附機(jī)理,屬于單層化學(xué)吸附作用。(3)不同胺基交聯(lián)酚胺樹(shù)脂對(duì)溶液中Pb(II)的吸附動(dòng)力學(xué)研究。選用三種多胺單體、鄰苯二酚及合成交聯(lián)劑反應(yīng),按照相同摩爾比例制備了三種胺基交聯(lián)酚胺樹(shù)脂,并用于溶液中Pb(II)的比較研究。經(jīng)過(guò)表征發(fā)現(xiàn),三種吸附劑PBA、PDA和PTA具有類(lèi)似的結(jié)構(gòu),而PBA的結(jié)構(gòu)較好,且PBA在pH=5時(shí)去除量最大。經(jīng)過(guò)動(dòng)力學(xué)計(jì)算表明,三種吸附劑對(duì)Pb(II)的去除能力大小為PBA>PTA>PDA,均符合準(zhǔn)

5、二級(jí)動(dòng)力學(xué),其R2均大于0.99,且PBA的理論計(jì)算去除量最大(34.28 mg/g),對(duì)吸附機(jī)理進(jìn)行了分析。(4)PCEC-C復(fù)合材料從未調(diào)節(jié)pH的目標(biāo)溶液中吸附甲基橙和茜素紅?;诜影窐?shù)脂的粘附作用,我們以水解纖維素為基體,制備了PCEC-C復(fù)合材料,并用于比較去除溶液中的甲基橙和茜素紅。兩個(gè)染料的去除都屬于化學(xué)吸附和自發(fā)吸熱的行為,在303 K最大去除量分別為189.39mg/g和284.09 mg/g,其吸附量的差距在于茜素紅與

6、吸附劑的ππ共軛和氫鍵作用,并在循環(huán)三次之后仍對(duì)兩種染料保持較高的吸附量。(5)PF微球?qū)θ芤褐蠧r(VI)的吸附還原研究。該吸附過(guò)程滿(mǎn)足準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)和Langmuir等溫吸附模型,顆粒分散模型證實(shí)整個(gè)過(guò)程有三個(gè)階段,熱力學(xué)參數(shù)(H°>0,S°>0,G°<0)說(shuō)明該過(guò)程是吸熱的、自發(fā)的,在303 K時(shí)對(duì)Cr(VI)的最大去除量達(dá)到280.9mg/g,因此 PF微球能對(duì) Cr(VI)溶液進(jìn)行吸附還原處理。(6)(單寧己二胺)雜化材料的制備

7、及對(duì)Cr(VI)的吸附還原性能。按照單寧酸與1,6己二胺的不同摩爾比(1:515)在水中合成了PTHA,并對(duì)其成鹽后聚合的反應(yīng)過(guò)程表征,同時(shí)采用沒(méi)食子酸與己二胺按1:1反應(yīng),合成了PGHA以推測(cè)PTHA的反應(yīng)機(jī)理,并確認(rèn)1:12.5的PTHA對(duì)Cr(VI)的螯合能力最大,符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,表明兩個(gè)吸附位點(diǎn)螯合一個(gè)目標(biāo)離子,且Langmuir適用于等溫吸附線(xiàn)的擬合,此條下的最大吸附量在283.29 mg/g,屬于單層化學(xué)吸附作用。

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