整形激光下原子分子動(dòng)力學(xué)過(guò)程相干控制的研究.pdf

1、基于飛秒激光脈沖整形的量子相干控制技術(shù)為研究光與物質(zhì)非線性相互作用提供了一種非常有效的控制手段，被廣泛應(yīng)用在物理、化學(xué)和生物領(lǐng)域。本文利用基于飛秒激光脈沖整形的量子相干控制技術(shù)研究了非共振雙光子躍遷、單光子熒光、相干反斯托克斯拉曼散射、共振調(diào)停多光子吸收以及共振增強(qiáng)多光子電離光電子能譜的相干控制，其中主要內(nèi)容包括：
　　 (1)回顧了量子相干控制思想的提出和建立，以及脈沖整形技術(shù)的物理基礎(chǔ)和類型。
　　 (2)我們從實(shí)驗(yàn)

2、和理論兩方面研究了分子體系中非共振雙光子躍遷的相干控制。通過(guò)對(duì)飛秒激光脈沖進(jìn)行π相位掃描和余弦相位調(diào)制，我們發(fā)現(xiàn)分子體系中非共振雙光子躍遷幾率可以被削減但不能完全消除，這是起因于分子體系較寬的吸收譜和復(fù)雜的能級(jí)結(jié)構(gòu)。為此，我們研究了分子吸收譜的譜寬和形狀對(duì)非共振雙光子躍遷相干控制的影響；當(dāng)分子吸收譜的譜寬小于激光光譜寬度的兩倍時(shí)，通過(guò)π相位掃描控制雙光子躍遷會(huì)出現(xiàn)一個(gè)相干峰及分布在其兩側(cè)的兩個(gè)相干谷的相干特征；吸收譜的寬度決定了相干峰和

3、相干谷的強(qiáng)度，而吸收譜的形狀決定了兩個(gè)相干谷的對(duì)稱性。此外，通過(guò)對(duì)飛秒激光脈沖進(jìn)行相位跳躍的調(diào)制，我們實(shí)現(xiàn)了非共振雙光子熒光的相干增強(qiáng)，并證實(shí)這是由于激發(fā)態(tài)上振動(dòng)波包的相干相長(zhǎng)干涉引起的。
　　 (3)利用偏振調(diào)制和相位調(diào)制的整形方法，我們分別在IR125和IR144溶液中實(shí)現(xiàn)了單光子熒光的相干增強(qiáng)；并從理論和實(shí)驗(yàn)兩方面證實(shí)，這種單光子熒光的相干增強(qiáng)是由于較高能級(jí)的非共振雙光子吸收引起的。
　　 (4)對(duì)探測(cè)光進(jìn)行光譜裁

4、減并對(duì)泵浦光進(jìn)行單向或雙向的π相位掃描，我們能夠把單一量子體系中相鄰拉曼能級(jí)的CARS信號(hào)從其難以分辨的CARS光譜中區(qū)分出來(lái)，并對(duì)其進(jìn)行選擇性的激發(fā)和抑制。此外，我們的理論模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，對(duì)泵浦光和探測(cè)光同時(shí)進(jìn)行π相位掃描，能夠?qū)⒒旌衔镏心骋晃镔|(zhì)CARS信號(hào)增強(qiáng)的同時(shí)抑制另一物質(zhì)的CARS信號(hào)，與單純只對(duì)探測(cè)光進(jìn)行調(diào)制相比，這一方法極大的提高了混合物中飛秒CARS信號(hào)的選擇性。
　　 (5)我們從理論上研究了共振調(diào)停(

5、2+2)四光子吸收過(guò)程的相干增強(qiáng)控制。對(duì)激光光譜進(jìn)行π相位掃描，共振調(diào)停(2+2)四光子吸收過(guò)程的躍遷幾率能夠被明顯增強(qiáng)。我們還分析了這兩個(gè)非共振雙光子躍遷之間失諧量、激光光譜寬度以及激光光譜中心頻率對(duì)共振調(diào)停(2+2)四光子吸收的影響。
　　 (6)通過(guò)理論模擬，我們研究了原子體系中(2+1)共振增強(qiáng)多光子電離光電子能譜(REMPI)的相干相位控制。通過(guò)對(duì)激光光譜相位進(jìn)行整形，我們能夠?qū)怆娮幽芰俊⒐怆娮幼V的寬度以及特定動(dòng)能的