β相氮化硅材料的第一性原理研究.pdf

1、運用局域密度泛函理論可將多電子系統(tǒng)轉(zhuǎn)化為單電子系統(tǒng)，由此對各類半導體材料和金屬材料的結合能、晶格常數(shù)、體變模量做計算得到了與實驗符合很好的結果，使之成為近年來電子理論中的一項重要的成就。在密度泛函理論的框架下，出現(xiàn)了很多算法，常用的有基于原子軌道線性組合的緊密束縛法(LCAO-TB)、正交平面波(OPW)、贗勢平面波(PWP)、線性綴加平面波方法(LAPW)、線性Muffin-tin軌道組合方法(LMTO)等。在此基礎上發(fā)展起來的研究凝

2、聚態(tài)物質(zhì)的各種物理性質(zhì)的第一性原理理論越來越受到人們的關注，再加上目前大型、高速電子計算機的應用，使得第一性原理在計算和設計材料方面的優(yōu)越性也顯得越來越突出。 氮化硅(Si3N4)具有許多特殊的優(yōu)越性能，是一種應用前景廣闊的陶瓷材料，已廣泛應用于微電子、光電子領域。人們對氮化硅研究做了大量的工作，但主要集中在用各種化學氣相沉積的薄膜制備上，而且很多工作在實驗上目前還難以實現(xiàn)，只能借助計算機用第一性原理方法進行計算和模擬。目前對氮

3、化硅材料的電子結構和光學性質(zhì)的第一性原理研究較少，特別是碳摻雜的氮化硅材料的第一性原理研究更少。 本論文工作重點討論了超軟贗勢平面波方法在氮化硅材料研究中的應用，主要工作包括以下兩個方面： 1、采用基于密度泛函的平面波贗勢方法(PWP)，對β相氮化硅(β-Si3N4)的電子結構和光學性質(zhì)進行了計算，交換關聯(lián)能函數(shù)分別用了局域密度近似(GGA)和廣義梯度近似(LDA)來描述。對β-Si3N4的結構進行了幾何優(yōu)化，所得晶格常

4、數(shù)、能帶結構等計算結果均與實驗符合較好，運用GGA計算得到的數(shù)據(jù)比用LDA計算得到的更接近實驗值。通過對β-Si3N4材料的能帶結構的分析預測了β-Si3N4能帶中禁帶寬度的實驗值將在5.0eV以上；β-Si3N4材料的電子結構研究表明在β-Si3N4中的軌道雜化中其主要作用的是N原子的sp2雜化。我們還進一步計算并分析了高壓下β-Si3N4的電子結構和能帶結構的變化情況以及光吸收系數(shù)、禁帶寬度隨外壓力的變化規(guī)律，為β-Si3N4材料在

5、高壓情況下的應用提供了理論參考。 2、運用密度泛函平面波贗勢方法(PWP)和廣義梯度近似(GGA)，對替代式碳摻雜的β-Si3N4的超晶胞電子結構進行了模擬計算，研究了β-Si3N4:C的光學性質(zhì)和電子結構。對引入碳雜質(zhì)前后電子結構的異同以及價鍵的一些性質(zhì)進行了對比分析發(fā)現(xiàn)：C所帶正電荷為0.43比任何一類Si原子都要小，C-NI鍵共價性最強；由于雜質(zhì)碳的引入，價帶寬度展寬，導帶寬度和禁帶寬度均變窄；態(tài)密度出現(xiàn)了幾個新的峰，平均