NaI分子飛秒含時光電子能譜理論研究.pdf

1、隨著飛秒激光技術的發(fā)展,越來越多的理論和實驗研究關注于飛秒脈沖激光場中原子、分子的反應動力學過程?；趯嶒灛F(xiàn)象,從理論上去理解、分析和探索超短脈沖激光場中分子反應動力學是必不可少的研究工作。在分子反應動力學中,研究電子激發(fā)態(tài)勢能面上的分子的動力學行為的一個有效的方法是多光子電離光電子光譜方法,使用光電子光譜理論研究分子中原子核在勢能面上的運動的優(yōu)勢在于可以使所研究問題的空間分辨率盡可能小,小于1埃；時間分辨率盡可能短,達到飛秒量級。已經

2、提出的理論方法和建立的理論模型基本上都是基于求解含時薛定諤方程,由于含時量子波包的數(shù)值模擬容易實現(xiàn),能夠詳細描述系統(tǒng)的時變動力學現(xiàn)象,因此它被廣泛地應用于分子動力學研究中。 本文的主要工作是利用含時量子波包方法計算分析NaI分子的飛秒光電子能譜。NaI分子是一個很有研究價值的物質,它的離子態(tài)的勢能面與分子態(tài)的勢能面是交叉的,形成一個山谷的形狀。NaI在激發(fā)后的勢能面上振蕩,就像一個小球在碗里來回滾動一樣。當NaI運動到勢阱右側時

3、,根據(jù)量子力學原理,有一定的幾率能穿透右側的勢壘而解離生成Na和I。本文在計算過程中采用了三態(tài)模型,即基態(tài),共價態(tài)和離子態(tài),在Born-Oppenheimer近似下使用了劈裂算符加快速傅立葉變換的方法。通過解薛定諤方程,得出光電子能譜的幾率。非絕熱的計算是一種近似,是在絕熱計算方法的基礎上引入了非絕熱勢。文中就在不同的延遲時間下(200fs,400fs,600fs),對比了非絕熱和絕熱的計算結果,發(fā)現(xiàn)其共同的特征是由于波包都有在勢能曲線