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1、煉油廠排放的催化裂化再生煙氣中含有大量的SO2和NOx,引起酸雨、光化學(xué)煙霧等一系列的環(huán)境問題,對(duì)人體的健康、動(dòng)植物的生長(zhǎng)以及人類生存環(huán)境造成嚴(yán)重危害,因此從根源上解決SO2和NOx的排放問題,減少環(huán)境污染是科研工作者義不容辭的責(zé)任。
論文以探尋同時(shí)脫硫脫硝性能均較佳的催化劑為目的,通過浸漬法制備了ZSM-5和Y-AL2O3兩種氧化物負(fù)載型催化劑。通過TG-DSC、XRD、NH3-TPD、H2-TPR、BET、SEM-ED
2、S等表征手段對(duì)催化劑的前驅(qū)體分解溫度、物相晶型結(jié)構(gòu)、酸量、還原難易程度、比表面積、表面組成等主要特性進(jìn)行了表征,并通過催化劑微型評(píng)價(jià)裝置對(duì)催化劑的催化活性進(jìn)行了評(píng)價(jià)。
首先,制備了M/ZSM-5(M=Fe、Mo、Mn、Cu、La、Ce、Ni、Co)系列催化劑,研究了活性組分、硅鋁比、焙燒條件、負(fù)載量、載體和還原氣等因素對(duì)催化劑催化活性的影響。結(jié)果顯示:以硅鋁比為25的分子篩ZSM-5為載體,氧化銅為活性組分,銅負(fù)載量為10
3、%(金屬質(zhì)量占載體質(zhì)量百分?jǐn)?shù)),在550℃下焙燒4h制備的催化劑Cu(10)/ZSM-5(Si/Al=25)上的CH4催化還原同時(shí)脫硫脫硝性能最佳。在0.05%的NO、0.10%的SO2、0.15%的CH4的反應(yīng)氣條件下,其最高脫硫脫硝率分別為97.4%和92.2%。
其次,制備了三種不同雙金屬負(fù)載的ZSM-5型催化劑Ni(x)Cu(y)/ZSM-5、Cu(x)Co(y)/ZSM-5、Ni(x)Co(y)/ZSM-5,并考
4、察CH4為還原氣的條件下,不同配比和浸漬順序?qū)Υ呋瘎┩瑫r(shí)脫硫脫硝性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:銅和鈷這兩種金屬存在較大的拮抗作用,這兩種金屬同時(shí)負(fù)載會(huì)降低催化劑的催化活性。但是鎳和銅及鎳和鈷雙金屬負(fù)載卻促進(jìn)了催化劑的催化活性。先負(fù)載4%鎳后負(fù)載6%銅的催化劑Cu(6)-Ni(4)/ZSM-5的最高脫硝率為99.1%,最高脫硫率為96.2%。在0.1%的O2條件下該催化劑最高脫硝率97.7%,最高脫硫率接近90%。并且0.05%的NO、0.1
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