不同載體負載Mn(Salen）催化劑的微波固相法制備及其在苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)中催化性能的比較.pdf

1、該文首次采用微波作用下的Mn(salen)絡(luò)合物和載體之間的固態(tài)相互作用,通過離子交換或分子篩包合的方法,研究了不同載體負載Mn(salen)絡(luò)合物的催化劑制備方法,用XRD、FT-IR、DR-UV-Vis和TG-DSC等研究手段對不同方法制備的催化劑進行了表征,以苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)作為探針反應(yīng),考察了催化劑的不同制備方法和不同載體對苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的影響規(guī)律.首先考察了不同salen配體和過渡金屬離子制備的M(Salen)絡(luò)合物在苯乙烯

2、的環(huán)氧化反應(yīng)中的催化性能,以乙二胺與水楊醛反應(yīng)制備的Mn(Ⅲ)Salen催化劑在以H<,2>O<,2>為氧化劑,T=273K,t=8h時,具有最好的催化活性和環(huán)氧化物選擇性.以MCM-41和HMS等介孔材料作為Mn(salen)絡(luò)合物的載體,用微波固相法等不同方法制備了Mn(salen)/MCM-41和Mn(salen)/HMS催化劑.XRD結(jié)果表明MCM-41和HMS負載Mn(salen)絡(luò)合物后仍具有典型的中孔特征,FT-IR對制備

3、的催化劑表征結(jié)果表明負載的Mn(salen)均出現(xiàn)了Mn(salen)絡(luò)合物的紅外特征吸收帶.考察了各種催化劑在苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)中的催化性能,均表現(xiàn)出較好的催化活性和環(huán)氧化物選擇性,但催化劑難以重復(fù)使用.采用"瓶中造船"的方法,比較了微波固相法和常規(guī)方法將Mn(Salen)絡(luò)合物包合于NaY分子篩中制備催化劑的不同方法.FT-IR和DR UV-Vis的表征結(jié)果表明,微波固相合成法和常規(guī)合成法均能成功地將Mn(Salen)絡(luò)合物包合于Na