有機(jī)分子晶體中載流子遷移特性的理論研究.pdf

1、有機(jī)分子晶體是一種新型半導(dǎo)體材料,在有機(jī)場效應(yīng)晶體管,有機(jī)發(fā)光二極管,有機(jī)太陽能電池等領(lǐng)域有著重要應(yīng)用前景。有機(jī)分子晶體的有序結(jié)構(gòu)使其與共軛聚合物相比遷移率更高。然而,有機(jī)分子晶體的輸運(yùn)機(jī)理目前仍不清楚,還存在著諸多爭論。因此,對其載流子輸運(yùn)機(jī)制的研究具有非常重要的意義。
　　電聲耦合表征電子與晶格之間的相互作用強(qiáng)度,是有機(jī)材料的一個重要特征物理量。在分子間電聲耦合作用下,由于溫度引起的分子熱運(yùn)動導(dǎo)致分子間的躍遷積分發(fā)生明顯變化,

2、破壞系統(tǒng)的平移對稱性。重整化能量表示有機(jī)分子在得失電子過程中分子變形導(dǎo)致的能量變化,對有機(jī)分子晶體的輸運(yùn)性質(zhì)具有重大影響,由此引入分子內(nèi)電聲耦合。基于此建立模型哈密頓量并結(jié)合分子動力學(xué)方法從擴(kuò)散角度計算研究電聲耦合對有機(jī)分子晶體中輸運(yùn)性質(zhì)的影響。
　　計算結(jié)果顯示:隨著分子間電聲耦合的逐漸增強(qiáng),有機(jī)分子晶體載流子遷移率表現(xiàn)出先增高后降低的變化規(guī)律。遷移率隨著電聲耦合的變化出現(xiàn)極值點,并且由于溫度影響體系的無序性,導(dǎo)致極值點對應(yīng)的分

3、子問電聲耦合強(qiáng)度隨著溫度變化。遷移率隨著分子內(nèi)電聲耦合的變化規(guī)律亦是先增大后減小。在體系中電聲耦合起著兩方面作用:一方面,電聲耦合增強(qiáng)有利于電子與晶格的能量交換,電子從晶格獲得更多能量,電子熱輔助躍遷過程增多,從而提高體系的載流子遷移率;另一方面,電聲耦合增強(qiáng)使得體系的無序性增加。其中分子間電聲耦合使體系的熱無序性增強(qiáng),而分子內(nèi)電聲耦合使體系的在位能無序性增強(qiáng),既安德森局域化作用變強(qiáng)。兩者都不利于電子在有機(jī)分子晶體中運(yùn)動,從而使得載流子

4、遷移率降低。這說明在弱耦合區(qū)域,電子與晶格的能量交換起著主要作用,載流子遷移率隨著電聲耦合的增強(qiáng)而增大;在較強(qiáng)耦合區(qū)域,電聲耦合導(dǎo)致無序性占主要地位,從而使有機(jī)分子晶體中載流子遷移率隨著電聲耦合增強(qiáng)而減小。
　　在模型中引入分子內(nèi)電聲耦合之后,系統(tǒng)遷移率數(shù)值發(fā)生改變,但并未影響其隨著分子間電聲耦合變化的趨勢。仍是由于分子間電聲耦合引起的熱輔助躍遷過程和熱無序?qū)ο到y(tǒng)遷移率的雙重影響,導(dǎo)致遷移率隨分子間電聲耦合增強(qiáng)而先增大后減小。