鐵鎳硫化物和鋯基超強(qiáng)酸對煤及模型化合物的催化裂解.pdf

1、本實(shí)驗(yàn)采用二萘甲烷、二苯甲烷作為煤模型化合物,分別探究了鐵鎳硫化物和鋯基酸對其的催化活性。并用鋯基酸對葛亭煙煤及其甲醇萃取物、萃余物進(jìn)行了催化裂解。最后用Material Studio(MS)對不同活性位對H2裂解的催化作用做了理論分析。利用現(xiàn)代分析儀器對催化劑和反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行了分析,結(jié)合理論計(jì)算結(jié)果,對催化劑機(jī)理進(jìn)行了分析。
　　對于鐵鎳硫化物,采用在γ-AlOOH上羰基金屬化合物的熱解來制備。通過 XRD, SEM表征和其對二萘

2、甲烷的催化裂解能力的分析,證實(shí)了鐵鎳之間的協(xié)同作用。鐵鎳雙金屬催化劑催化活性和抗高溫團(tuán)聚的能力優(yōu)于單金屬催化劑。
　　對于鋯基催化劑,通過在 ZrO2上負(fù)載 CF3SO3H來得到催化活性位。但是它的催化能力并不隨CF3SO3H負(fù)載次數(shù)增多而增強(qiáng),二苯甲烷的裂解轉(zhuǎn)化率最高達(dá)到34.86％。焙燒活化能顯著提高催化劑的催化活性,焙燒之后,二苯甲烷的裂解轉(zhuǎn)化率達(dá)到95.12%,推測CF3SO3H作為硫化劑,焙燒后能夠形成超強(qiáng)酸位。用焙燒后

3、的鋯基催化劑,對葛亭煙煤及其甲醇萃取物、萃余物進(jìn)行了催化裂解。葛亭煙煤甲醇萃取殘?jiān)?jīng)催化后的萃取率(33.35%)遠(yuǎn)高于原煤(7.04%)。原煤用甲醇處理之后,小分子物質(zhì)被分離,煤中的橋鍵更容易和催化劑及氫氣接觸,促進(jìn)了煤的液化。
　　MS計(jì)算結(jié)果表明 FeS2(100)的完美晶面幾乎不能吸附 H2。而在缺陷和摻雜 Ni的FeS2(100)的面上,其吸附 H2的效果遠(yuǎn)優(yōu)于完美晶面。對于酸性催化劑,放置硫酸根ZrO2(111)平面幾